Đặc điểm nồng độ radon trong môi trường hang động karst khu vực Cao nguyên đá Đồng Văn

Nội dung text: Đặc điểm nồng độ radon trong môi trường hang động karst khu vực Cao nguyên đá Đồng Văn

1. Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 Đặc điểm nồng độ radon trong môi trường hang động karst khu vực Cao nguyên đá Đồng Văn Nguyễn Thùy Dương1,*, Nguyễn Văn Hướng1, Arndt Schimmelmann2, Nguyễn Thị Ánh Nguyệt1, Đặng Thị Phương Thảo1, Tạ Hòa Phương1 1Khoa Địa Chất, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội, 334 Nguyễn Trãi, Thanh Xuân, Hà Nội, Việt Nam 2Trường Đại học Indiana, Hoa Kỳ Nhận ngày 26 tháng 5 năm 2016 Chỉnh sửa ngày 27 tháng 6 năm 2016; Chấp nhận đăng ngày 28 tháng 10 năm 2016 Tóm tắt: Các hang động karst vùng Cao nguyên đá Đồng Văn được người dân địa phương sử dụng vào nhiều mục đích khác nhau. Hang Rồng lưu trữ và cung cấp nước sinh hoạt; hang Pải Lủng thu nước và cung cấp nước cho sản xuất nông nghiệp theo mùa; và hang Nà Luông khai thác du lịch. Nồng độ radon (222Rn và 220Rn) được xác định bằng thiết bị cầm tay quang phổ alpha (SARAD® RTM 2200, SARAD®GmbH, CHLB Đức), trong khoảng thời gian từ tháng 5/2015 đến tháng 3/2016. Thời gian khảo sát được phân chia thành “mùa nóng” và “mùa lạnh” dựa vào biến động nhiệt độ môi trường. Hang Rồng có nồng độ 222Rn và 220Rn cao nhất vào “mùa nóng” (tương ứng giá trị 5956 Bq m-3 và 1081 Bq m-3) và thấp nhất vào “mùa lạnh” (tương ứng giá trị 206 Bq m-3 và 74 Bq m-3). Hang Pải Lủng và Nà Luông có nồng độ 222Rn (1873 Bq m-3 và 569 Bq m-3, tương ứng) và 220Rn (465 Bq m-3 và 452 Bq m-3, tương ứng) vào “mùa nóng” thấp hơn so với hang Rồng do có sự lưu thông không khí tốt hơn. Đối sánh với tiêu chuẩn Việt Nam về an toàn phóng xạ (TCVN 9413:2012) cho môi trường làm việc trong nhà (mức hành động 222Rn > 300 Bq m-3), có thể thấy rằng nồng độ 222Rn trong hang Rồng và Pải Lủng vào “mùa nóng” cao hơn gấp 6 đến 20 lần giới hạn mức hành động. Nồng độ 222Rn trong hang Rồng “mùa lạnh” tương đương với mức khuyến cáo của tiêu chuẩn (200 Bq m-3). Hiện nay, tiêu chuẩn an toàn phóng xạ đối với đồng vị 220Rn (thoron) chưa được công bố chính thức trên Thế giới cũng như ở Việt Nam, nhưng so với nồng độ trung bình thoron trong không khí (< 10 Bq m-3 (UNSCEAR, 1993)) thì nồng độ thoron trong các hang động kể trên cần được quan tâm nghiên cứu và cảnh báo rủi ro về an toàn phóng xạ. Từ khóa: Nồng độ radon, thoron, hang động karst, phóng xạ, Đồng Văn. 1. Mở đầu (227Ac). Khí radon và các sản phẩm phân rã con, gồm các nguyên tố poloni (Po), bismuth (Bi), tali Trong tự nhiên, radon tồn tại ở dạng khí, có 3 (Tl) và chì (Pb), là các thành phần có tính hoạt đồng vị phóng xạ gồm 222Rn, 220Rn và 219Rn, là động cao và có khả năng phát xạ năng lượng từ các sản phẩm phân rã trung gian ở dạng khí của quá trình phân rã alpha. Ở trạng thái khí, radon có dãy phóng xạ urani (238U), thori (232Th) và actini thể phát tán vào môi trường không khí, dễ dàng đi ___ vào cơ thể con người qua đường hô hấp nếu được Tác giả liên hệ. ĐT.: 84-912109555 tiếp xúc; từ đó đi vào phổi và máu đồng thời phát Email: duongnt_minerals@vnu.edu.vn 187
2. 188 N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 xạ năng lượng phóng xạ ngay bên trong cơ thể Paleozoi muộn chiếm ưu thế, hình thành nên phần người, tác động trực tiếp đến các mô và tế bào lớn các hang động, như các đá vôi dạng khối, đá sống. Theo thống kê của Hiệp hội Hạt nhân Thế vôi trứng cá phân lớp dày đến trung bình, đá sét giới [1], ảnh hưởng của bức xạ phóng xạ vôi thuộc hệ tầng Bắc Sơn (C-P2 bs) [10; 11] radon là nguyên nhân chính gây ra các loại (Hình 1). ung thư (phổi, máu và bạch huyết) và đứng hàng thứ 2 sau thuốc lá. Radon có thể tồn tại trong nhiều vật liệu có thành phần và tính chất khác nhau, từ đó khuếch tán vào môi trường không khí, với nồng độ trung bình của 222Rn dao động từ 1 Bq m-3 đến 100 Bq m-3 và 220Rn ~ 10 Bq m-3 (đồng vị 219Rn thường không được xét đến trong môi trường không khí vì chu kỳ bán rã rất ngắn, ~ 4 giây) [2]. Trong các không gian kín, không khí lưu thông kém, như hầm lò và hang động, radon có thể tập trung với nồng độ cao đến rất cao, có khả năng gây hại cho người tiếp xúc [3-9]. Hiện nay, nhiều nước trên Thế giới đã có Hình 1. (A) Sơ đồ phân bố các diện lộ đá vôi chủ hướng dẫn cảnh báo phơi nhiễm radon trong môi yếu ở Việt Nam [11]; (B) Sơ đồ địa chất Cao nguyên trường làm việc kín, tuy nhiên cho đến nay, ở Việt đá Đồng Văn và vị trí các hang nghiên cứu nồng độ radon (RO: hang Rồng; PL: hang Pải Lủng; Vam chưa có nghiên cứu nào đề cập đến sự phát NL: hang Nà Luông). xạ cũng như cảnh báo về nguy cơ gây hại của khí radon đối với người lao động và khách du lịch trong các hang động karst. Nghiên cứu được thực hiện nhằm xác định nồng độ radon theo mùa của một số hang động karst đang được sử dụng cho mục đích lao động sản xuất của người dân địa phương và khai thác du lịch tại Cao nguyên đá Đồng Văn, nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến sự phân bố radon và đối sánh với tiêu chuẩn về an toàn bức xạ phóng xạ. Hình 2. Nhiệt độ và lượng mưa trung bình theo tháng 2. Các hang động karst khu vực cao nguyên của tỉnh Hà Giang giai đoạn 2010 - 2014 [12]. đá Đồng Văn Cao nguyên đá Đồng Văn có điều kiện khí Cao nguyên đá Đồng Văn là tên thường gọi hậu nhiệt đới gió mùa của miền núi cao, với nhiệt của Công viên địa chất toàn cầu Cao nguyên đá độ trung bình cả năm khoảng 21,6 - 23,9oC; tổng Đồng Văn, gồm toàn bộ 4 huyện miền núi của lượng mưa bình quân hàng năm 2300 - 2400 mm tỉnh Hà Giang: Quản Bạ, Yên Minh, Đồng Văn và (tập trung chính vào các tháng từ 5 đến 10) (Hình Mèo Vạc. Nơi đây nổi tiếng có địa hình karst 2). Độ ẩm trung bình trong năm dao động không hiểm trở, bị chia cắt mạnh với nhiều hệ thống lớn, do vậy ranh giới giữa mùa khô và mùa mưa hang động và thung lũng sâu. Trên diện tích với không rõ rệt, tuy nhiên độ ẩm không khí cao hơn 80% là đá vôi, Cao nguyên đá Đồng Văn thường trùng vào các tháng có nhiệt độ cao, hay được hình thành từ các thành tạo đá tuổi Paleozoi còn gọi là mùa “nóng”, cao nhất vào các tháng 6, và Mesozoi. Trong đó, các thành tạo có tuổi 7 và 8; tương tự, độ ẩm không khí thấp hơn
3. N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 189 thường ở các tháng có nhiệt độ thấp, mùa “lạnh”, hang để vận hành hệ thống bơm nước và bảo thấp nhất vào các tháng 1, 2 và 3 [12]. trì các thiết bị đi kèm. Hiện nay, Cao nguyên đá Đồng Văn có b. Hang Pải Lủng khoảng hơn 100 hang động karst đã được phát Hang Pải Lủng (hoặc hang Italia) là hang có hiện và khảo sát, lập sơ đồ chi tiết [13, 14]. Trong nhiệm vụ “thu nước” vào các tháng mưa để cung số đó, bên cạnh các hang động được người dân cấp cho hoạt động sản xuất của người dân địa địa phương sử dụng phục vụ cho sinh hoạt và sản phương tại các thung lũng canh tác ở xã Pải Lủng, xuất, nhiều hang động đã và đang được khai thác huyện Mèo Vạc. Hang được hình thành trên các phát triển du lịch, tiêu biểu như Động Nguyệt, đá vôi của hệ tầng Bắc Sơn (C-P2 bs), phân bố ở hang Khố Mỷ, hang Lùng Khúy và hang Ong. độ cao 1043 m so với mực nước biển, có chiều dài Nghiên cứu lựa chọn 3 trong số các hang động đã ~ 400m, chiều cao không gian trong hang ~ 5 - 50 được khai thác sử dụng theo mục đích kể trên, m (Hình 3(B)). Theo hình dạng uốn lượn hẹp, gồm hang Rồng, hang Pải Lủng và hang Nà hang có 1 cửa lớn và 1 cửa nhỏ kết nối với 1 dòng Luông với các đặc điểm như sau: chảy ngầm karst ở khu vực. Nền hang cũng a. Hang Rồng được phủ bởi lớp trầm tích tương đối dày, có Hang Rồng, hay còn gọi là hang “giữ nước”, nơi lên tới 0,5 m. là nơi giữ nước để cung cấp nước sinh hoạt cho Khác với hang Rồng, nước phục vụ sản xuất người dân địa phương xã Sảng Tủng, huyện Đồng trong hang Pải Lủng chỉ xuất hiện vào mùa ‘nóng’ Văn. Hang được hình thành trên các thành tạo đá kèm theo mưa nhiều. Người dân địa phương tự do vôi phân lớp mỏng, màu xám sáng hạt mịn của hệ vào hang lấy nước ở cửa nhỏ kết nối với dòng tầng Hồng Ngài (T1 hn) ở độ cao ~ 1440 m so với chảy ngầm khi cần thiết và không có người làm mực nước biển; có hình thái kéo dài phát triển việc cố định ở trong hang. theo phương 170o với chiều dài ~ 350m và chiều c. Hang Nà Luông cao không gian trong hang 30 - 50 m (Hình 3(A)). Hang Nà Luông là một trong các hang được Hang Rồng là hang kín với một cửa vào nhỏ và khai thác du lịch đầu tiên ở huyện Yên Minh. các lối đi hẹp. Dọc theo chiều phát triển của hang Điểm đáng chú ý không chỉ ở hệ thống nhũ đá và tính từ cửa vào, quan sát thấy rõ hoạt động đứt măng đá độc đáo, mà trong lòng hang là nơi trú gãy hiện đại thông qua các dấu vết trên mặt trượt ngụ của hàng ngàn con dơi, sống thành bầy từ đứt gãy bên trái lối đi, cách cửa hang ~ 150m, và nhiều năm nay. Cửa chính của hang nằm ở độ cao hệ thống các khe nứt chạy song song. Nền hang 380m so với mực nước biển, trên sườn dốc 20- được phủ một lớp trầm tích hạt mịn, chảy dẻo vào 30o, được hình thành do hoạt động phá hủy của mùa “nóng” ẩm và khô nứt nẻ vào mùa “lạnh” đứt gãy kiến tạo phương đông bắc - tây nam khô. Phía cuối hang mở rộng thành một phòng (230o), một trong các đứt gãy phân khối nội bộ hang rất rộng có diện tích ~ 350 m2 với nền khá cấu trúc, tạo khe hẻm dọc sông Nhiệm. bằng phẳng; và phần trong cùng hang bị hạ thấp Nà Luông có không gian trong lòng hang xuống hình thành một hồ chứa nước có diện tích ~ tương đối rộng và cao, phần trung tâm có diện 150 m2. Nước trong hồ này được khai thác bằng tích ~ 1000 m2 và cao đến ~100m, gồm nhiều cửa máy bơm và cung cấp cho người dân địa phương vào và phân thành các nhánh đi vào trung tâm sử dụng quanh năm, đặc biệt hữu ích vào thời hang (Hình 3(C)). Hang Nà Luông nằm trong hệ gian khô hạn. Theo thông tin của Ủy ban thống hang động có các dòng nước karst ngầm Nhân dân xã Sảng Tủng, hiện nay có 4 người, của Cao nguyên đá Đồng Văn lưu thông và có chia thành 2 nhóm, lao động hàng ngày trong điểm xuất lộ tại Nà Đé, Nà Luông, nơi được coi là thượng nguồn của sông Nhiệm.
4. 190 N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 (B) (A) (C) Hình 3. Sơ đồ các hang karst nghiên cứu nồng độ radon. Sarad RTM® 2200 Hiệu chỉnh giữa Sarad và Gasmet Gasmet DX-4030 FTIR Hình 4. Thiết bị di động hiện trường Sarad RTM® 2200 và Gasmet DX-4030 FTIR. 3. Phương pháp nghiên cứu Khí CO2 được kiểm tra chéo bằng thiết bị di động hiện trường Gasmet DX - 4030 FTIR (Phần Nghiên cứu được thực hiện trong 3 đợt thực Lan) (Hình 4) với độ chính xác là ± 30 ppmv. địa từ tháng 5/2015 đến tháng 3/2016. Thời gian b. Phương pháp xác định các yếu tố ảnh khảo sát cho mỗi đợt từ 8 - 12 ngày, với các thiết hưởng bị hiện trường từ trường Đại học Indiana Có nhiều yếu tố ảnh hưởng đến nồng độ khí (Hoa Kỳ). radon trong hang động, như nguồn phát xạ khí a. Phương pháp xác định nồng độ radon radon [4, 15], đặc điểm địa chất hang động (đất, Nồng độ khí phóng xạ, khí đi kèm (CO2) và đá cấu tạo hang, nền địa chất của hang, hệ thống một số thông số môi trường (nhiệt độ, áp suất và đứt gãy, khe nứt) [16, 17, 18] và đặc điểm môi độ ẩm, ) được xác định bằng thiết bị di động trường hang động (nhiệt độ, áp suất, độ ẩm, sự lưu thông không khí) [17, 19, 20, 21, 22]. Trong hiện trường quang phổ - alpha Sarad RTM® 2200 nghiên cứu này, độ ẩm và nhiệt độ trong quá trình (CHLB Đức) (Hình 4). Khí phóng xạ radon được khảo sát các hang động được xác định tích hợp 222 220 xác định bằng thiết bị gồm đồng vị Rn và Rn, trong thiết bị Sarad RTM® 2200, đồng thời được 222 trong đó nồng độ Rn được xác định dựa vào đối chiếu với nhiệt kế môi trường. Sự lưu thông hàm lượng các sản phẩm phân rã con gồm có không khí trong hang động được biểu diễn bằng 218Po và 214Po; còn nồng độ 220Rn được xác định tốc độ gió, được xác định bằng máy đo gió điện tử -1 dựa vào hàm lượng 216Po và 212Bi/212Po. Các điểm (khi tốc độ gió > 0,1 m s ) hoặc bóng bay cân đo đều ở độ cao cách mặt đất ~ 1m, và được đo bằng được bơm đầy khí H2, từ phản ứng kim loại lặp lại tối thiểu 3 lần cho mỗi chu kỳ đo. calcium (Ca) tác dụng với nước (H2O). Trầm tích phủ trong các hang được xác định thành phần
5. N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 191 khoáng vật bằng phương pháp nhiễu xạ tia X hang vào đầu và cuối mùa “lạnh” có sự khác nhau (XRD - 5005) và thành phần hóa học bằng rõ rệt. Trong hang Rồng, trung bình độ ẩm không phương pháp huỳnh quang tia X (XRF - 1800 khí trong hang là 69%H, ngoài hang là 62%H vào Shimadzu). Hàm lượng các khoáng vật trong tháng 12 (đầu mùa “lạnh”); tuy nhiên, đến cuối trầm tích được tính toán theo số liệu của mùa "lạnh” (tháng 3), trung bình độ ẩm không khí phương pháp XRD và XRF bằng phần mềm trong hang là 65%H, còn ngoài hang hạ xuống BGMN-Rieveld [23]. 40%H. Sự chênh lệch này làm cho nồng độ radon trong hang Rồng cao vào tháng 12, với 222Rn và 220 -3 4. Kết quả và thảo luận Rn có giá trị trung bình là 873 Bq m và 546 Bq m-3, và xuống thấp vào tháng 3, với 222Rn a. Nồng độ radon trong các hang và 220Rn có giá trị trung bình là 206 Bq m-3 và Nồng độ radon (222Rn và 220Rn) được xác 74 Bq m-3. Như vậy, có thể thấy nhiệt độ và độ định trong các hang Rồng, Pải Lủng và Nà Luông ẩm không khí đã ảnh hưởng đến nồng độ radon trong khoảng thời gian từ tháng 5/2015 đến tháng trong môi trường hang động. 3/2016 được thể hiện trên Bảng 1.K.g ược xác Nồng độ radon trong không khí các hang còn 222 220 định trong cá Rn và Rn đà ợc xác định trong tỷ lệ với nồng độ carbon dioxid (CO2) theo mùa các hang Rồng, độ và độ ẩm không khí trong với đặc điểm cùng cao vào mùa “nóng” và hạ hang. Thời gian đo tháng 5 tương ứng với “mùa xuống thấp vào mùa “lạnh”(Hình 6). Kết quả này nóng”, còn tháng 12 và 3 tương c hang R“mùa l tương ứng với các nghiên cứu đã được thực hiện th” ùa l tháng 12 và 3 tương c hang RồnVào “mùa ở một số hang động trên Thế giới, như ở Texas nóng”, nồng độ 222Rn trung bình trong không khí (Mỹ) [24], Austria [25], Anh [26], Ba Lan [27], các hang đều cao hơn 500 Bq m-3, trong đó hang Nhật Bản [28], và Hungary [29]. Tương ứng với Rồng có giá trị ~ 6000 Bq m-3, hang Pải Lủng có sự biến thiên nồng độ radon theo mùa, nồng độ -3 giá trị ~ 1900 Bq m , hang Nà Luông có giá trị ~ CO2 trong hang Rồng biến thiên từ 1090 ppmv 570 Bq m-3. Nồng độ 220Rn trung bình đều có giá đến 1437 ppmv, hang Pải Lủng từ 497 ppmv đến trị cao hơn 400 Bq m-3, trong đó hang Rồng có giá trị 1060 ppmv, và hang Nà Luông từ 616 ppmv đến ~ 500 Bq m-3, hang Pải Lủng có giá trị ~ 470 Bq m-3 735 ppmv vào mùa “nóng” Đến mùa “lạnh” nhiệt và hang Nà Luông có giá trị ~ 450 Bq m-3. Vào độ trong hang Rồng không có sự thay đổi lớn (17 o mùa lạnh, nồng độ radon có sự phân dị phụ thuộc - 18 C), nồng độ CO2 giảm từ đầu mùa “lạnh” với vào độ ẩm không khí trong hang, nồng độ radon giá trị trung bình 964 ppmv, đến cuối mùa “lạnh” cao với độ ẩm lớn và ngược lại (Hình 5). Sự uống còn 376 ppmv (giá trị trung bình). chênh lệch về độ ẩm không khí trong và ngoài 222 220 Bảng 1. Nồng độ radon ( Rn và Rn) và carbon dioxid (CO2); và các thông số tương ứng (tốc độ gió, nhiệt độ, độ ẩm) trong không khí các hang và môi trường bên ngoài Nhiệt Độ ẩm Thời Tốc độ 222Rn (Bq/m³) 220Rn (Bq/m³) CO (ppmv) độ (oC) (%H) 2 Hang gian gió* -1 (min-max); (min-max); đo (m s ) In; out In; out (min-max); TB TB TB (388-1163); (1090-1437); Rồng 5/2015 0,01 21; 30 65; 59 (2870-8006); 5956 492 1203 (455-3185); (794-2655); Rồng 12/2015 0,032 18; 24 69; 62 (178-11767); 2237 1081 1178 (37-111); (320-409); Rồng 3/2016 0,02 17; 23 65; 40 (144-288); 206 74 376 (388-1163); (497-1060); Pải Lủng 5/2015 0,02 22; 30 65; 69 (604-3172); 1873 465 659 (388-775); (616-735); Nà Luông 5/2015 0,03 22; 31 63; 57 (151-1208); 569 452 640
6. 192 N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 h * Tốc độ gió (m s-1): tốc độ gió trong hang, chất dưới sâu, ví dụ như từ hệ tầng Hồng Ngài với xác định cho độ lưu thông không khí trong hang thành phần chủ yếu gồm các đá sét vôi, được đưa In; out: thông số tương ứng trong hang và lên và phân tán vào môi trường không khí hang ngoài hang cùng với khí CO2 qua các khe nứt hoặc đứt gãy. (min-max); TB: giá trị nhỏ nhất - giá trị lớn b. Mối quan hệ giữa nồng độ radon và các nhất; giá trị trung bình tham số môi trường Theo nhiều nghiên cứu được công bố, trong các môi trường kín, nồng độ radon thường bị chi phối bởi các tham số môi trường, như sự biến thiên nhiệt độ, sự lưu thông không khí và sự chênh lệch áp suất không khí [17, 19, 21, 22]. Kết quả khảo sát cho thấy, nhiệt độ môi trường không khí trong hang thường thấp hơn nhiệt độ không khí bên ngoài và có biên độ dao động nhiệt vào mùa “nóng” cao hơn mùa “lạnh”. Vào mùa “nóng”, nhiệt độ trong các hang là 21- 22oC và ngoài hang là 30-31oC với biên độ nhiệt ~9oC; trong khi vào mùa “lạnh”, nhiệt độ trong Hình 5. Tương quan giữa nồng độ radon và độ ẩm hang là 17-18oC, ngoài hang là 23-24oC và biên không khí trong hang Rồng vào “mùa lạnh”. độ dao động nhiệt ~ 6oC (Bảng 1). Trong hang Rồng, nồng độ radon biến thiên rõ rệt theo nhiệt độ, nồng độ 222Rn có giá trị 5956 Bq m-3 ở nhiệt độ 21oC vào tháng 5 giảm xuống còn 2237 Bq m-3 ở nhiệt độ 18oC vào tháng 12 và 206 Bq m-3 ở nhiệt độ 17oC vào tháng 3 (Hình 7). Như vậy, có thể thấy nồng độ radon trong hang Rồng có xu hướng cao vào mùa “nóng” và thấp vào mùa “lạnh”, tương tự quy luật biến thiên nồng độ radon trong các nghiên cứu của [22] và [4]. Theo hướng từ cửa hang vào trong, nồng độ radon có xu hướng tăng dần (Hình 8), điều này 222 Hình 6. Tương quan thuận giữa nồng độ Rn và CO2 phụ thuộc vào độ lưu thông không khí trong các trong không khí các hang theo mùa. hang. Hang Rồng gần như là hang kín, chỉ có một cửa nhỏ ra vào; hang Pải Lủng cũng là hang hẹp, Trong các đồng vị của radon, chỉ có đồng vị dài, mỗi đầu có một cửa nhỏ; hang Nà Luông có 222 Rn, có chu kỳ bán rã dài nhất ~ 3,8 ngày, có thể nhiều ngách dẫn, và có nhiều cửa thông, độ lưu di chuyển từ dưới sâu và khuếch tán nhanh vào thông không khí tương đối tốt hơn. Đối với những không khí nếu xuất hiện các khí đi kèm (hay còn hang kín, càng vào sâu phía trong, độ lưu thông gọi là các khí vận chuyển) như methan (CH4) không khí giảm càng mạnh, có thể dẫn đến trạng và/hoặc carbon dioxit (CO2) trước khi quá trình thái “ứ đọng” không khí (stagnant). Điều kiện này phân rã xảy ra. Các khí này thường có nguồn gốc thuận lợi cho sự tập trung cao của khí radon. từ các đá dưới sâu đóng vai trò như khí vận Hang Rồng có tốc độ gió thấp (0,01 m s-1), nồng chuyển, giúp cho radon di chuyển dễ dàng hơn lên độ 222Rn và 220Rn tương ứng có giá trị rất cao, bề mặt Trái đất theo các khe nứt hoặc đứt gãy [16; 5956 Bq m-3 và 492 Bq m-3, trong khi đó hang Pải 18]. Kết quả nghiên cứu đã chỉ ra nồng độ radon Lủng và Nà Luông có tốc độ gió cao hơn và có độ tỷ lệ thuận với nồng độ CO2 trong hang động, như lưu thông không khí tốt hơn, thuận lợi cho radon vậy radon có thể xuất phát từ những thành tạo địa có thể khuếch tán ra môi trường ngoài, giảm mức
7. N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 193 độ tập trung trong không khí hang. Hang Pải được mang đến theo các dòng lũ vào mùa mưa lấp Lủng có tốc độ gió 0,02 m s-1, nồng độ radon đầy. Hang Rồng và Pải Lủng là các hang đang trung bình (1873 Bq m-3 đối với 222Rn và 465 Bq được người dân sử dụng để thu nước và giữ nước m-3 đối với 220Rn) thấp hơn trong hang Rồng cho sinh hoạt và sản xuất. Trên nền hang luôn có nhưng cao hơn trong hang Nà Luông (569 Bq m-3 lớp trầm tích che phủ. Các lớp trầm tích này có đối với 222Rn và 452 Bq m-3 đối với 220Rn) có tốc thành phần ~ 50% khoáng vật sét (Hình 9), những độ gió 0,03 m s-1. khoáng vật có cấu trúc lớp, tính thấm kém và có 8000 22 thể làm giảm khả năng khuếch tán khí radon [4]. Radon (fast) Thoron TeNhimpệet rađộtu re Khi độ ẩm không khí trong hang và bên ngoài đều Hang Rồng ) ) cao, và không có sự khác biệt nhiều, lớp trầm tích 3 6000 C - o ( m 20 g q có tỷ lệ các khoáng vật sét cao ở nền hang sẽ tiến n B a ( h n g o n tới trạng thái bão hòa nước và dễ dàng lấp kín d 4000 o a r r t ộ ộ đ những khe nứt, lỗ hổng, đồng thời làm giảm sự đ t g ệ n 18 i ồ h N trao đổi khí giữa môi trường trong hang và bên 2000 N ngoài [17]. Ngược lại, khi độ ẩm trong hang và bên ngoài chênh lệch lớn, như 65%H trong hang 0 16 May, 2015 Dec., 2015 Mar., 2016 Rồng và 40%H bên ngoài vào tháng 3, lớp trầm Hình 7. Nồng độ radon biến thiên theo nhiệt độ tích ở nền hang sẽ có xu hướng mất nước, giảm trong hang Rồng. thể tích, tăng độ thấm và tạo điều kiện cho các khí có thể trao đổi qua các khe nứt, kết quả là nồng độ radon trong hang giảm [20]. Thực nghiệm [15] về việc xác định nồng độ radon phát ra từ thành phần sét và đá vôi trong hang Baradle (Hungary) đã chỉ ra rằng nồng độ radon khuếch tán từ thành phần sét có thể tạo ra lượng bức xạ phóng xạ đáng kể trong môi trường hang động [15]. Nếu so sánh nồng độ radon có thể thoát ra từ sét và đá vôi trong điều kiện tương đương, có đến 44% hàm lượng radon có thể thoát ra từ thành phần phóng xạ trong sét, nhưng chỉ có 2,5% hàm lượng radon có thể thoát ra từ đá vôi [4]. Như vậy, có thể coi thành phần sét trong lớp trầm tích cũng là một nguồn phát xạ radon tự Hình 8. Tương quan giữa nồng độ radon và sự lưu nhiên vào môi trường hang động. thông không khí các hang. c. Ảnh hưởng của nồng độ radon đến người lao động và khách du lịch trong các hang động Bên cạnh đặc điểm về lưu thông không khí Hiện nay, các hang Rồng, Pải Lủng và Nà kém, bên trong hang Rồng còn có 1 đứt gãy và hệ Luông ở Cao nguyên đá Đồng Văn đều được thống khe nứt dọc theo đứt gãy ở trong hang. Tại người dân địa phương sử dụng với nhiều mục những vị trí này, nồng độ radon có giá trị rất cao, đích, như phục vụ sinh hoạt, sản xuất và khai thác lên tới 15000 Bq m-3 đối với 222Rn và 3000 Bq m-3 220 du lịch. Theo tiêu chuẩn Việt Nam về an toàn đối với Rn vào tháng 12. Kết quả này chứng tỏ phóng xạ [31] cho môi trường làm việc trong nhà đứt gãy và hệ thống các khe nứt có nhiều khả (môi trường hang động là môi trường kín tương năng đóng vai trò là đường dẫn cho khí phóng xạ đương với môi trường làm việc trong nhà), mức như radon có thể di chuyển từ dưới sâu đi lên và khuyến cáo tương đương với nồng độ 222Rn ~ 200 khuếch tán vào môi trường không khí [30]. Bq m-3 và mức hành động tương đương với nồng Tuy nhiên, hệ thống các khe nứt và lỗ hổng độ 222Rn > 300 Bq m-3. Tiêu chuẩn an toàn bức xạ trong hang có thể bị vật liệu trầm tích tại chỗ hoặc
8. 194 N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 phóng xạ đối với đồng vị 220Rn chưa được các tổ bức xạ (6,29 MeV) cao hơn trong khoảng thời chức trên Thế giới và ở Việt Nam công bố chính gian rất ngắn hơn (55,6 giây). Có thể thấy thức, nhưng trung bình nồng độ 220Rn trong không năng lượng bức xạ phóng xạ từ 220Rn cần phải khí được UNSCEAR (1993) [32] công bố là ~ 10 được quan tâm nghiên cứu và cảnh báo rủi ro Bq m-3. về an toàn. Kết quả nghiên cứu cho thấy, trung bình Đối với các hang động có hàm lượng phóng nồng độ 222Rn ở các hang vào mùa ‘nóng’ cao hơn xạ cao, cần khuyến cáo tới du khách thời điểm mức hành động (300 Bq m-3) của tiêu chuẩn Việt thích hợp thăm quan trong năm cũng như khoảng Nam 6 - 20 lần, và trung bình nồng độ 220Rn cao thời gian tối đa mỗi lượt du khách được lưu lại hơn mức trung bình không khí 45 - 50 lần. Vào trong hang. Trong tương lai, việc khai thác các mùa ‘lạnh’ với độ ẩm không khí thấp, nồng độ hang động karst vào mục đích du lịch, cần tính 222Rn ở hang Rồng chỉ tương đương với mức toán đến phương án thiết kế hệ thống thông gió khuyến cáo [31], còn nồng độ 220Rn vẫn cao hơn 7 đáp ứng yêu cầu của việc lưu thông không khí, lần mức trung bình không khí. So với năng lượng đặc biệt vào mùa “nóng” để giảm thiểu rủi ro về bức xạ giải phóng từ đồng vị 222Rn (5,49 MeV với mất an toàn bức xạ cho du khách và các đối tượng thời gian phân rã ~3,8 ngày), 220Rn có năng lượng liên quan. = Hình 9. Giản đồ XRD trầm tích phủ trong hang Rồng và Pải Lủng.
9. N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 195 5. Kết luận tình của Ban Quản lý Công viên Địa chất Toàn cầu, Cao nguyên đá Đồng Văn và bà Minh Nồng độ radon trong 3 hang karst (Rồng, Pải Schimmelmann. Tập thể tác giả xin trân trọng Lủng, Nà Luông) xác định được trong khoảng cảm ơn. thời gian từ tháng 5/2015 đến tháng 3/2016 có sự biến thiên theo mùa và các thông số môi trường trong hang. Nồng độ radon biến thiên tỷ lệ thuận Tài liệu tham khảo với nhiệt độ và độ ẩm không khí trong hang (cao nhất vào mùa “nóng” độ ẩm cao và thấp nhất vào [1] World nuclear association, Nuclear radiation and mùa “lạnh” (độ ẩm thấp), đồng thời tỷ lệ nghịch health effects, với sự lưu thông không khí thể hiện bằng tốc độ nuclear.org/information-library/safety-and- gió. Một số yếu tố địa chất như các thành tạo liên security/radiation-and-health/nuclear-radiation- quan đến sự hình thành hang động, các đứt gãy, and-health-effects.aspx, 2016. hệ thống khe nứt, thành phần vật chất lớp trầm [2] UNSCEAR, The United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation, tích xuất hiện trong các hang cũng là những yếu UNSCEAR Report. In: Sources, vol. I. United tố quan trọng ảnh hưởng đến nồng độ radon. Nations, New York, 2000. Trong đó, radon thường có nồng độ cao cùng với [3] Gillmore G.K., Phillips P.S., Denman A.R., khí carbon dioxit ở vị trí các đứt gãy hoặc hệ Gilbertson D.D., Radon in the Creswell Crags thống khe nứt, nơi diễn ra quá trình trao đổi từ Permian limestone caves. J Environ Radioactiv dưới sâu đi lên hoặc với môi trường ngoài hang 62 165 (2002). động, lên tới 15 kBq m-3 đối với 222Rn và 3 kBq m-3 [4] Cigna A.A., Radon in caves. Int J Speleol 34 đối với 220Rn tại khe nứt dọc đứt gãy ở hang (1-2) 1-18 (2005). [5] Lario J., Sanchez-Moral S., Cuezva S., Taborda Rồng. Hàm lượng khoáng vật sét cao (~ 50%) 222 trong lớp trầm tích phủ ở nền hang đóng vai trò M., Soler V., High Rn levels in a show cave (Castanar de Ibor, Spain): proposal and như “cánh cửa” cho sự trao đổi không khí giữa application of management measures to bên trong và bên ngoài hang, đồng thời cũng có minimize the effects on guides and visitors. thể coi là một nguồn phát khí radon cao hơn so Atmos Environ 40: 7395-7400 (2006). với thành phần đá vôi hình thành hang động, tạo [6] Field M.S., Risks to cavers and cave workers điều kiện cho khả năng tích tụ khí radon với nồng from exposures to low-level ionizing a radiation 222 độ cao trong các môi trường kín như hang động. from Rn decay in caves. J Cave Karst Stud Đối sánh với tiêu chuẩn an toàn phóng xạ 69(1):207-228 (2007) 222 [7] Nagy H.E., Szabo Z., Jordan G., Szabo C., Việt Nam [31], nồng độ Rn trong các hang 222 karst được khảo sát có giá trị cao hơn mức hành Horvath A., Kiss A., Time variations of Rn concentration and air exchange rates in a động 6 - 20 lần trong hơn nửa thời gian trong Hungarian cave. Isot Environ Health Stud năm, và tương đương mức khuyến cáo khi độ 48(3):64-472 (2012). 220 ẩm không khí hạ thấp; tương tự nồng độ Rn [8] Dumitru O.A., Onac B.P., Fornos J.J., Cosma C., cao hơn nồng độ trung bình trong không khí Radon concentration and effective dose 7 - 50 lần, thậm trí có điểm tới 300 lần. Với các assessment in Coves de Campanet (Mallorca giá trị này, các hang động karst và môi trường Island, Spain). J Radioanal Nucl Chem 303: sống của người dân địa phương trên Cao nguyên 885-890 (2015). đá Đồng Văn cần được quan tâm nghiên cứu và [9] Dumitru O.A., Onac B.P., Fornos J.J., Cosma C., Gines A., Gines J., Merino A., Radon survey in cảnh báo rủi ro về an toàn phóng xạ. caves from Mallorca Island, Spain. Sci Total Environ 526:196-203 (2015). Lời cảm ơn [10] Tống Dzuy Thanh và Vũ Khúc (Chủ biên), Các phân vị địa tầng Việt Nam. NXB Đại học Quốc Công tác thực địa và đo đạc hiện trường tại gia Hà Nội, 519 trang, 2005. khu vực nghiên cứu hoàn thành dưới hỗ trợ nhiệt
10. 196 N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 [11] Trần Tân Văn (chủ biên), Phát triển bền vững and radon levels (Postojna Cave, Slovenia). Int. J. các vùng đá vôi ở Việt Nam, Báo cáo Viện Climatol. 34: 1488-1500 (2014). Khoa học Địa chất và Khoáng sản, 2005. [23] Bergmann J., Friedel P., Kleeberg R., BGMN - a [12] Niên giám thống kê tỉnh Hà Giang, 2014. new fundamental parameters based Rietveld [13] Masschelein J., Coessens V., Lagrou D., Dusar program for laboratory X-ray sources, it's use in M., Tran T.V. (Eds.), Northern Vietnam 1993 - quantitative analysis and structure investigations. 2006 (Belgian-Vietnamese Speleological Commission of Powder Diffraction, Projects in the Provinces of Bac Kan, Ha Giang, International Union of Crystallography CPD Hoa Binh, Lai Chau and Son La). Berliner Newslett 20, Höhlenkundliche Berichte 22, 1-212, 2007. 5-8 (1998). [14] Đỗ Thị Yến Ngọc (chủ biên), Báo cáo kết quả [24] Banner J.L., Guilfoyle A., James E.W., Stern khoa học của dự án “Điều tra khảo sát, khoanh L.A., Musgrove M., Seasonal variations in vùng ranh giới di sản công viên Địa chất toàn modern speleothem calcite growth in Central cầu Cao nguyên đá Đồng Văn, Hà Giang”. Texas, USA. J. Sed. Res. 77, 615-622 (2007). Ban quản lý Công viên Địa chất Cao nguyên [25] Spotöl C., Fairchild I.J., Tooth A.F., Cave air đá Đồng Văn, 2014. control on dripwater geochemistry, Obir [15] Deszö Z., Hakl J., Molnár L., Radon exhalation Caves (Austria): Implications for speleothem of limestone bedrock and cave deposits. deposition in dynamically ventilated caves. ATOMKI Annual Report, Inst. Nucl. Res. of the Geochim. Cosmochim. Acta 69 (10), 2451- Hungarian Acad. of Sciences, Bebrecen: 2468 (2005). 46 (2002). [26] Baldini J.U.L., McDermott F., Hoffmann D.L., [16] Etiope G., Martinelli G., Migration of carrier and Richards D.A., Clipson N., Very high-frequency trace gases in the geosphere: An overview. and seasonal cave atmosphere PCO2 variability: Physics of the Earth and Planetary Interiors 129 implications for stalagmite growth and oxygen (3-4), 185-204 (2002). isotope-based paleoclimate records. Earth [17] Whittlestone S., James J., and Barnes C., The Planet. Sci. Lett. 272, 118-129 (2008). relationship between local climate and radon [27] Przylibski T.A., Radon concentration changes in concentrations in the Temple of Baal, the air of two caves in Poland. J. Environ. Jenolan Caves, Australia, Helictite, 38(2), Radioactiv. 45, 81-94 (1999). pages 39-44 (2003). [28] Tanahara A., Taira H., Takemura M., Radon [18] Walia V., Lin S.J., Fu C.C., Yang T.F., Hong distribution and the ventilation of a limestone W.L., Wen K.L., Chen C.H., Soil-gas cave on Okinawa. Geochem. J. 31, 49-56 (1997). monitoring: A tool for fault delineation studies [29] Hakl J., Hunyadi I., Csige I., Géczy G., Lénárt along Hsinhua Fault (Tainan), Southern Taiwan. L., Várhegyi A Radon transport phenomena Applied Geochemistry 25 (4), 602-607 (2010). studied in karst caves - international experiences [19] Wilkening M.H., Watkins D.E., Air exchange on radon levels and exposures. Radiat. Meas. 28 and 222Rn concentrations in the Carlsbad (1-6), 675 (1997). Caverns. Health Phys. 31, 139-145 (1976). [30] Haerudin N., Wahyudi Munadi S., and Suryanto [20] Cuezva S., Fernandez-Cortes A., Benavente D., W., A soil gas radon survey to determine fault at Serrano-Ortiz P., Kowalski A.S., Sanchez-Moral southern Part of Rajabasa Geothermal Field, S., Short-term CO2(g) exchange between a Lampung Indonesia. International Journal of shallow karstic cavity and the external Engineering & Technology IJET- IJENS. 13: atmosphere during summer: role of the surface 75 - 81 (2013). soil layer. Atmospheric Environment 45, 1418- [31] Tiêu chuẩn Quốc gia (Việt Nam), TCVN 1427 (2011). 9413:2012, Điều tra, đánh giá Địa chất Môi [21] Oh Y.H. and Kim G., Factors controlling the air trường - An toàn phóng xạ. Bộ khoa học và công ventilation of a limestone cave revealed by 222Rn nghệ, 2012. and 220Rn tracers. Geosciences Journal. Vol. 15, [32] UNSCEAR, The United Nations Scientific No. 1, p. 115 - 119, March 2011. Committee on the Effects of Atomic Radiation, [22] Gregoric A., Vaupotic J., and Sebela S., The role of UNSCEAR 1993 Report. In: Sources, vol. I. cave ventilation in overning cave air temperature United Nations, New York, 1993.
11. N.T. Dương và nnk. / Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Các Khoa học Trái đất và Môi trường, Tập 32, Số 2S (2016) 187-197 197 Radon Concentrations in Karst Caves in Dong Van Karst Plateau Nguyen Thuy Duong1, Nguyen Van Huong1, Arndt Schimmelmann2, Nguyen Anh Nguyet1, Dang Phuong Thao1, Ta Hoa Phuong1 1Faculty of Geology, VNU University of Science, 334 Nguyen Trai, Thanh Xuan, Hanoi, Vietnam 2Indiana University, USA Abstract: Radon concentrations (222Rn and 220Rn) in the air of three karst caves in Dong Van karst plateau, including (i) Rong cave holding a local freshwater reservoir, (ii) Pai Lung cave seasonally storing water for agriculture, and (iii) Na Luong cave being developed for touristical purposes, were measured via α-spectroscopy (SARAD® RTM 2200, SARAD® GmbH, Germany) during the time from May 2015 to March 2016. The survey included “warm season” and “cold season” field works based on environmental temperature differences. Rong cave featured 5956 Bq m-3 and 1081 Bq m-3 of α-radiation from 222Rn and 220Rn, respectively, during the “warm season”, but reached only 206 Bq m-3 and 74 Bq m-3 during the “cold season”. Due to their enhanced ventilation of cave air, Pai Lung and Na Luong caves had lower values of both 222Rn and 220Rn abundances than those in Rong cave during the “warm season”. The observed 222Rn levels in Rong and Pai Lung caves during the “warm season” were 6 to 20 times higher than Vietnam’s recommended threshold Action Level for enclosed workplaces (300 Bq m-3). No officially recommended threshold action level for 220Rn has been established so far, but the observed 220Rn concentrations in the studied caves are much higher than permissible abundances in outdoor environments (UNSCEAR, 1993). Workers in Rong and Pai Lung caves as well as visitors in Na Luong Cave may be seasonally exposed to a significant radiation geohazard. Keywords: Radon, thoron, concentration, karst cave, radiation, Dong Van.