Giáo trình Đầu dò bán dẫn và ứng dụng (Phần 2)

Nội dung text: Giáo trình Đầu dò bán dẫn và ứng dụng (Phần 2)

1. Chương 4. Chuẩn hiệu suất và xác định tốc độ phát Sự phân tích phổ trong chương 3 đã cung cấp thông tin về vị trí, diện tích của các đỉnh và chuẩn năng lượng cho phép tính được năng lượng phôtôn và nhận diện được các nhân phóng xạ trong mẫu. Bước còn lại trong phân tích là xác định số phôtôn đã phát ra. Việc này cần sự tính toán hoặc đo hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ε. Tốc độ phát bức xạ được tính theo công thức N R = C C C (4.1) T 1 2 3 Trong đó N là số đếm của đỉnh năng lượng toàn phần, T là thời gian đo và C là hệ số hiệu chỉnh. Các thảo luận chung về các phương pháp chuẩn hiệu suất được đề cập trong phần 4.1 và 4.2, trong phần này ta xem xét các khía cạnh đặc trưng của việc xác định hiệu suất trong các khoảng năng lượng dưới 60 keV, từ 60 keV tới 3 MeV và trên 3 MeV. Các thảo luận về xác định hiệu suất toàn phần trình bày trong phần 4.3 và cách xác định hiệu suất theo hình học từ cách đo với với một nguồn điểm được trình bày trong phần 4.4. Hai phần 4.5 và 4.7 trình bày các hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng tổng, trùng phùng ngẫu nhiên và các hiệu ứng suy giảm áp dụng trong đo hiệu suất và xác định tốc độ phát. Phần 4.8 tóm tắt các khía cạnh khác nhau trong xác định tốc độ phát và thảo luận về thuật ngữ “hiệu suất” trong một số ứng dụng. 4.1 Các phương pháp chuẩn hiệu suất và giá trị của các đại lượng vật lý đo được Trong phép đo phổ phôtôn, đại lượng vật lý cần đo là tốc độ phát phôtôn ở một năng lượng xác định và đại lượng đo được là tốc độ đếm tổng hoặc tốc độ đếm đỉnh. Một cách tương ứng, ta sẽ phân biệt sự khác nhau giữa hiệu suất tổng εt được thảo luận trong phần 4.3 và hiệu suất đỉnh. Trong một số trường hợp, hiệu suất đỉnh thoát đơn hoặc đôi cũng giữ một vai trò quan trọng trong các phép đo năng lượng cao khi độ cao của đỉnh thoát vượt quá độ cao của đỉnh năng lượng toàn phần hoặc một đỉnh thoát phủ lên trên một đỉnh năng lượng toàn phần quan tâm (xem phần 4.2.3.3). Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần được xác định bằng công thức: ε(E) = n(E)/R(E) (4.2) Trong đó: n(E) = tốc độ đếm ứng với đỉnh có năng lượng E và R(E)= tốc độ phát phôtôn có năng lượng E của nguồn. Hiệu suất này liên quan đặc biệt tới hình học giữa nguồn - đầu dò và quá trình phân tích đỉnh đặc trưng. Đôi lúc, hiệu suất được xem xét trong hai góc độ là hiệu suất ứng với góc khối và hiệu suất thực εin của đầu dò. Hiệu suất thực là tỉ số của các số đếm trong một đỉnh với số các phôtôn chạm vào bề mặt của đầu dò. Hiệu suất này có ích trong hình học đo xác định nhưng hầu như không thể ứng dụng chung được vì hiệu suất nội tại phụ thuộc vào sự phân bố theo hướng tới của các phôtôn. Để mô tả đặc điểm thể tích vùng hoạt của đầu dò bán dẫn, các nhà sản xuất so sánh giá trị hiệu suất tại đỉnh năng lượng toàn phần của phôtôn 1332 keV so với đầu dò tinh thể NaI(Tl) có đường kính 7.62 cm, độ cao 7.62 cm, khoảng cách giữa nguồn và đầu dò là 25 cm (thường không ghi cụ thể giá trị hiệu suất của đầu dò NaI này). Giá trị hiệu suất là tỉ số của các hiệu suất nên được gọi là hiệu suất tương đối εr so với NaI. Do kỹ thuật chế tạo tinh thể nên kích thước thể tích nhạy của hai đầu dò là rất hiếm khi giống nhau. Vì vậy người sử dụng phải xác định lại hiệu suất của đầu dò trước khi sử dụng theo các cách dưới đây. 126
2. 4.1.1 Tính hiệu suất Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần phụ thuộc vào năng lượng phôtôn một cách phức tạp. Ở năng lượng thấp, hiệu ứng quang điện trong vật liệu đầu dò là chiếm ưu thế. Hiệu suất này có thể có thể tính hay ước lượng được. Nó là xác suất của các phôtôn tới được đầu dò và xác suất mà nó bị hấp thụ trong đầu dò. Giả sử phôtôn tới bề mặt đầu dò một cách bình thường (theo hướng trên trục phía trước), ta có thể tính gần đúng hiệu suất thực của đầu dò cửa sổ mỏng với năng lượng phôtôn lên đến 30 keV trong đầu dò Si(Li) hoặc 70 keV trong đầu dò Ge theo công thức: -μt εin=1-e (4.3) Trong đó μ là hệ số suy giảm tuyến tính trong Si hoặc Ge và t là chiều dày tinh thể. Giả sử rằng phôtôn đi qua đầu dò mà không có tương tác hoặc đóng góp vào đỉnh năng lượng toàn phần. Các lớp suy giảm ở phía trước đầu dò như cửa sổ, lớp tiếp xúc và lớp chết có thể tính được từ các hệ số suy giảm và độ dày tương ứng của lớp. Ở năng lượng cao hơn, các tán xạ compton và tạo cặp đóng góp vào đỉnh năng lượng toàn phần nên không thể xác định hiệu suất theo phương trình (4.3). Chưa có một hàm giải tích nào tính được sự thay đổi hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần có năng lượng trên 100 keV dựa vào các quá trình vật lý trong đầu dò. Một vài biểu thức bán thực nghiệm đã được đề suất, tuy nhiên không một biểu thức nào có thể loại trừ nhu cầu về số liệu thực nghiệm. Một phép tính gần đúng mang lại các kết quả có thể chấp nhận được là phương pháp Monte Carlo, nó dựa vào sự mô phỏng lịch sử của các phôtôn riêng lẻ. Mỗi phôtôn theo đường đi của nó từ bên trong nguồn xuyên qua vật liệu nguồn và đi vào đầu dò. Hình 4.1. Ví dụ về lịch sử của một phôtôn trong một đầu dò đồng trục, Ph là hấp thụ quang điện, C là tán xạ compton, Pa là tạo cặp và A là huỷ cặp. Giả thuyết rằng đường đi của electron là thẳng, bức xạ hãm, tia X và các electron biến hoán trong xem như bỏ qua. Các tương tác của phôtôn như hấp thụ quang điện, tán xạ compton hay tạo cặp tạo ra các electron, positron và các phôtôn thứ cấp (bao gồm bức xạ hãm, bức xạ huỳnh quang và các lượng tử hủy cặp). Các hạt này và phôtôn thứ cấp sau đó đi theo cách của chúng trong đầu dò. Tại mỗi điểm tương tác, xác xuất có thể có của mỗi loại tương tác và góc tán xạ được dùng để xác định kết quả tương tác. Bằng việc theo dõi tất cả các sự kiện đến giai đoạn cuối cùng, ta có thể tính toàn bộ phân bố phổ. Phân bố này sẽ không bao gồm việc mở rộng thống kê hay các hiệu ứng của bức xạ bị tán xạ đi vào đầu dò từ vật liệu xung quanh. Quá trình theo dõi sẽ kết thúc sau khi hạt hay bức xạ biến mất khỏi đầu dò. Hình 4.1. là ví dụ về lịch sử của các sự kiện dẫn tới tạo ra các xung trong đỉnh năng lượng toàn phần. Về mặt lý thuyết, không có giới hạn nào về hình học của nguồn, đầu dò hay khoảng cách. Tuy nhiên để đơn giản, nguồn hoặc đầu dò thường có dạng hình trụ và bố trí đối xứng để làm đơn giản tính toán. Các thông tin đầu vào cần thiết cho các chương trình Monte Carlo như vậy bao gồm: - Kích thước, hình học của nguồn, khoảng cách đầu dò nguồn. 127
3. - Kích thước vỏ bọc đầu dò, kích thước của vùng nhạy và không nhạy của đầu dò. - Thành phần cơ bản và tỉ trọng của tất cả các vật liệu mà phôtôn đi qua. - Hệ số suy giảm của phôtôn với các vật liệu này. - Năng lượng và sự phụ thuộc tiết diện góc của vật liệu đầu dò với các tương tác phôtôn khác nhau. - Thông tin về sự di chuyển của positron và electron trong vật liệu đầu dò. Có rất nhiều nhóm đã phát triển các chương trình và kỹ thuật mô phỏng tính hiệu suất của đầu dò. Kết quả so với thực nghiệm thường sai lệch trong khoảng ±5% đến ±10%. Do sai số của thực nghiệm trong các phép đo này là nhỏ vì vậy sự khác biệt từ 5% đến 10% được cho là sai số của quá trình tính toán. Mức độ sai số này là hợp lí và có ba nguyên nhân chính sau: Thứ nhất là do hạn chế về thống kê. Chương trình mô phỏng theo quá trình vật lý có thật về sự mất năng lượng trong tinh thể mà không làm quá đơn giản các phép tính gần đúng sẽ cần thời gian đáng kể của máy tính cho mỗi điểm năng lượng nếu muốn kết quả có một sai số thống kê thấp. Do đó đây sẽ là vấn đề trong tính toán với các tinh thể lớn và năng lượng cao. Để có sai số thống kê thấp, chẳng hạn 2% cho đầu dò có kích thước trung bình tại năng lượng 3 MeV, các thủ tục lấy mẫu cần phải tích luỹ được 2500 sự kiện hấp thụ năng lượng hoàn toàn. Trong khi đó, chỉ có một vài phần trăm của tất cả các sự kiện dẫn đến hấp thụ năng lượng hoàn toàn do đó cần theo dõi lịch sử của khoảng 105 phôtôn phát vào các góc khối của đầu dò. Do đó để tiết kiệm thời gian, người tính thường bằng lòng với sai số vài phần trăm của kết quả. Thứ hai, độ chính xác về hình dạng, thể tích nhạy của tinh thể, đặc biệt là với các đầu dò đồng trục thường có vài vùng không nhạy. Các nhà sản xuất đầu dò cung cấp thông tin về kích thước của đầu dò và các vùng không nhạy, nhưng các kích thước này thường không đủ chính xác. Thứ ba, hạn chế về vật lý, đó là xác suất tương tác của phôtôn và electron và sai lệch trong phân bố góc. Độ tin cậy của số liệu thư viện, các hệ số suy giảm cường độ chùm phôtôn có thể có sai số từ 2% đến 5% phụ thuộc vào năng lượng. Do đó gây ra sai số hệ thống trong phân bố không gian của các chuyển giao năng lượng. Với các quang electron, tiết diện tán xạ compton và tạo cặp, sai số dường như lớn hơn rất nhiều. Bên cạnh đó, độ tin cậy cũng bao gồm trong các tính toán về các dịch chuyển electron/positron. Vì vậy sẽ rất khó để định lượng được các sai số này đóng góp bao nhiêu vào độ tin cậy của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần. Một vấn đề khác nữa nảy sinh khi so sánh hiệu suất thực nghiệm và hiệu suất tính toán là số đếm được quy định thuộc về đỉnh năng lượng toàn phần không cần phải tương ứng với số sự kiện hấp thụ năng lượng toàn phần được tính bằng chương trình mô phỏng. Đặc biệt đuôi năng lượng thấp của một đỉnh đo được có thể chỉ được tính phần nào trong diện tích đỉnh thực nghiệm. Vì thế, khi so sánh kết quả tính mô phỏng và thực nghiệm cần phải lưu ý đến sự khác biệt này. Các hạn chế này làm giới hạn kết quả tính chính xác hiệu suất tuyệt đối. Tuy nhiên, ta có thể dùng các tính toán mô phỏng để tính chính xác hiệu suất tương đối của đầu dò. Vì thế, tính toán mô phỏng Monte Carlo có thể cung cấp chính xác hình dạng của đường cong hiệu suất và từ đó có thể ngoại suy ra đường hiệu suất thựuc nghiệm khi có một số điểm chuẩn. 4.1.2 Các phép đo hiệu suất Xác định hiệu suất đầu dò bằng thực nghiệm với các nguồn chuẩn thường dễ và chính xác hơn các tính toán. Nếu ta có một nguồn chuẩn của các nhân phóng xạ được nghiên 128
4. cứu, ta sẽ không cần xác định sự phụ thuộc của năng lượng vào hiệu suất. Ta có thể thay thế R(E) trong phương trình (4.2) bằng hoạt độ A và biểu diễn tỉ số n(E)/A như hiệu suất ghi của nhân phóng xạ liên quan cho từng năng lượng phôtôn. Tuy nhiên, trong hầu hết các phép đo, một nguồn chuẩn của các nhân phóng xạ như vậy là không có sẵn, nên phải nội suy từ các giá trị hiệu suất thu được ở những năng lượng khác. Một hệ phổ kế thường được dùng cho nhiều mục đích khác nhau, vì vậy thiết lập một đường cong chuẩn hiệu suất trong các vùng năng lượng phù hợp với đầu dò là cần thiết. Các thủ tục chuẩn hiệu suất phụ thuộc vào mức độ chính xác yêu cầu. Nếu độ chính xác cần sai số khoảng 5%, có thể chuẩn nhanh bằng một hoặc hai nguồn đa năng lượng và một thủ tục nội suy đơn giản là có thể mang lại độ chính xác thoả đáng. Nếu độ chính xác cần cao hơn, sai số từ 1% đến 2%, các thủ tục chuẩn cần tinh tế và phức tạp hơn. Các phép chuẩn tốt có thể đạt sai số khoảng 0.5% trong vùng năng lượng từ 120 đến 1500 keV và 1% trong các vùng từ 5 đến 120 và 1500 đến 3000 keV. Ta có thể dùng mọi nguồn phôtôn có tốc độ phát đã biết để chuẩn hiệu suất. Tốc độ phát R(E) của tia gamma ở năng lượng E có thể biết được từ một số phép đo trực tiếp tốc độ, hoặc từ phép đo hoạt độ nguồn A, xác suất phát tia gamma đã biết p(E), khi đó R(E)=A.p(E) (4.4) Cần phân biệt sự khác nhau giữa hai loại nguồn chuẩn. Loại thứ nhất là “các nguồn chuẩn sơ cấp”, là các nguồn mà hoạt độ phóng xạ A đã được đo bằng các phương pháp tuyệt đối, như phương pháp trùng phùng 4πβ-γ và p(E) đã thu được từ nghiên cứu sơ đồ phân rã, tính toán hoặc các phép đo với các kiểu đầu dò khác mà hiệu suất đã được tính từ các nguyên lý cơ bản không phải từ các phương pháp chuẩn với nguồn. Hầu hết các nhân phóng xạ sử dụng chế tạo các nguồn chuẩn nguyên thuỷ có sơ đồ phân rã đơn giản và có một dịch chuyển phôtôn với xác xuất gần 100%. Loại thứ hai là “các nguồn chuẩn thứ cấp”, gồm tất cả các nguồn mà p(E) hoặc R(E) đã thu được từ các phép đo với một đầu dò đã được chuẩn bằng các nguồn chuẩn sơ cấp. Như vậy một quá trình chuẩn bằng các nguồn thứ cấp, có thể không chính xác bằng chuẩn với các nguồn sơ cấp, bởi vì tất cả sai số của các nguồn sơ cấp “truyền” vào việc đánh giá tốc độ phát của các nguồn thứ cấp. Hầu hết những người làm việc trong các lĩnh vực ứng dụng sẽ không phải bận tâm là sử dụng nguồn chuẩn sơ cấp hay thứ cấp. Điều quan trọng là độ tin cậy của tốc độ phát. Tuy nhiên, khi dùng cho mục đích chuẩn hiệu suất với độ chính xác cao hay khi các phép đo tương ứng với các đầu dò bán dẫn khác không thực hiện được thì việc sử dụng các nguồn chuẩn sơ cấp là cần thiết. Để làm giảm đến mức tối thiểu các đòi hỏi liên quan đến đến quá trình chuẩn, các nhà phổ học thường sử dụng các nguồn chuẩn thứ cấp phát nhiều tia gamma như 152Eu, 133Ba, 110Agm, 226Ra và 56Co. Nhược điểm của các nguồn chuẩn này là xuất hiện nền phông tán xạ compton liên tục của các tia gamma năng lượng cao, các đỉnh năng lượng thấp bị chồng lên trên một phông tương đối cao do đó kết quả diện tích đỉnh có thể bị sai lệch đáng kể. Hiệu ứng này là một vấn đề rắc rối nếu một đỉnh năng lượng thấp chồng lên mép compton của một tia gamma năng lượng cao. Do có nhiều năng lượng nên giá trị xác suất phát phôtôn được sử dụng trong quá trình chuẩn cũng bé hơn. Sự có mặt của các dịch chuyển nối tầng là đặc trưng của các quá trình phát gamma đa năng lượng sẽ dẫn đến sự cần thiết phải hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng tổng. Ngoài các nguồn một nhân phát đa năng lượng, các nguồn đa nhân phóng xạ cũng được cung cấp. Các nhân phóng xạ này được lựa chọn để chúng có năng lượng phân bố 129
5. đều trên một dải năng lượng rộng, thời gian bán rã dài một cách hợp lý nên tránh được các dịch chuyển nối tầng và các đỉnh tia gamma không chồng chập lên nhau. Các phép đo chuẩn hiệu suất cung cấp một tập hợp các giá trị về hiệu suất tại những năng lượng nhất định. Từ tập hợp các giá trị này, sử dụng phương pháp khớp bình phương tốis thiểu sẽ thu được hàm chuẩn hiệu suất. Các hàm giải tích được sử dụng thường là các đa thức có dạng log(E/E0) hoặc 1/E, dạng hàm mũ, hàm luỹ thừa, hàm tổ hợp và một số dạng đặc biệt khác. Phương pháp tiếp cận toán học để thu được một hàm chuẩn hiệu suất trọn vẹn sẽ được thảo luận trong các phần sau. 4.2. Chuẩn hiệu suất theo năng lượng Hầu hết các ứng dụng đo phôtôn thông thường có năng lượng trong khoảng từ 60 keV đến 3 MeV. Quá trình chuẩn hiệu suất mô tả trong phần 4.2.1 có thể sử dụng được cho các năng lượng thấp hơn và cao hơn nhưng có một số đặc điểm cần lưu ý trong các vùng từ 1-60 keV và từ 3-15 MeV. 4.2.1. Hiệu suất trong vùng từ 60 keV đến 3 MeV 4.2.1.1 Nguồn chuẩn Bảng 4.1 liệt kê hầu hết các nhân phóng xạ dùng trong các nguồn chuẩn sơ cấp. Đây là những nguồn chuẩn được cung cấp thương mại và có thời gian sống lớn hơn 30 ngày. Các tia gamma trong phân rã của 139Ce, 203Hg, 54Mn, 60Co và 22Na có xác suất lớn hơn 99.8% hoặc 100% khi hạt nhân phân rã về trạng thái cơ bản. Các hạt nhân này có sơ đồ phân rã đơn giản nên rất thích hợp cho chuẩn hiệu suất. Đồng vị 22Na phân rã pôsitron dẫn tới bức xạ huỷ ở 511 keV có xác suất phát cao (p= 99,93%) và được nhận biết một cách chính xác. Tuy nhiên, nó không được liệt kê trong bảng 4.1 và không được giới thiệu cho các phép chuẩn hiệu suất chính xác. Tia 511 keV phát ra từ các điểm huỷ positron, các điểm huỷ có thể xảy ra bên ngoài thể tích của nguồn 22Na vì thế hình học nguồn-đầu dò sẽ khác với sự huỷ cặp và bức xạ phôtôn 1275 keV của nguồn. Hơn nữa, đỉnh 511 keV bị mở rộng hơn một cách đáng kể so với một đỉnh tạo ra từ các tia gamma của cùng năng lượng. Việc này sẽ ảnh hưởng đến kết quả phân tích đỉnh 511 keV. Bảng 4.1. Các nhân phóng xạ dùng làm nguồn chuẩn (số liệu trong bảng 6.6). Nhân phóng xạ Năng lượng (keV) Xác suất phát (%) Chu kì bán rã 57Co 122.0614(3) 85.68(13) 271.79(9) 139Ce 165.857(6) 79.9(3) 137.640(23)d 203Hg 279.1967(12) 81.56(8) 46.595(13)d 113Sn 391.702(4) 64.89(17) 115.09(4)d 85Sr 514.0076(22) 98.0(10) 64.849(4)d 134Cs 604.69(2) 97.63(3) 754.28(22)d 137Cs 661.660(3) 85.20(20) 30.25(11)y 54Mn 834.843(6) 99.976(2) 312.3(4)d 60Co 1173.238(4) 99.89(2) 5.2719(14)y 1332.502(5) 99.983(1) 22Na 1274.542(7) 99.93(2) 2.603(2)y 88Y 1836.063(13) 99.36(5) 106.630(25)d Ngoài các nhân trong bảng 4.1 có thể bổ sung thêm các nhân khác như 207Bi(570 keV), 110Agm(695 keV), 95Nb(766 keV), 58Co(811 keV), 46Sc(889 và 1121 keV) và các nhân có thời gian sống ngắn hơn như 99Tcm(141 keV), 111In(171 và 245 keV), 131I(364 keV), 198Au(412 keV), 140La(1596 keV và 24Na(1369 và 2754 keV). Số liệu phân rã của các nhân này được trình bày trong bảng 6.6. 130
6. Phân bố năng lượng của các tia gamma từ các nhân phóng xạ đã đề cập được minh hoạ trong hai đường đầu tiên của hình 4.2. Khoảng năng lượng từ 122 đến 1332 keV các đỉnh chuẩn phân bố rất đồng đều nhưng rất trống trong vùng trên 1332 keV. Không có các nguồn chuẩn sơ cấp trong khoảng năng lượng 60 và 122 keV. Trong vùng năng lượng này, tác giả Debertin đã đề nghị sử dụng 241Am (60 keV) và 109Cd(88 keV) là hai nhân mà xác suất phát tia gamma được nhận biết một cách rõ ràng (xem bảng 6.6). Một số nguồn chuẩn “sơ cấp” cũng vừa là nguồn chuẩn thứ cấp. Ví dụ, khi ta sử dụng 134Cs thuộc loại sơ cấp, ta chỉ đề cập đến tia gamma 605 keV, nhưng 134Cs phát ra các phôtôn có rất nhiều năng lượng khác nhau mà xác suất phát đã đo được bằng các đầu dò HPGe. Hình 4.2. Phân bố năng lượng của các phôtôn dùng trong chuẩn hệ đo. (1) các nhân thường được sử dụng có chu kỳ bán rã lớn hơn 30 ngày; (2) các nhân chuẩn khác có chu kỳ bán rã lớn hơn 30 ngày (.) và bé hơn 30 ngày (x); (3)-(5) 152Eu, 226Ra, 56Co; (6) chuẩn hỗn hợp NBS gồm 125Sb, 154Eu và 155Eu; (7) chuẩn hỗn hợp PTB. Hình 4.3. Phổ năng lượng của 152Eu, keV. Các nhân 152Eu, 276Ra và 56Co phát các tia gamma đa năng lượng, các vạch gamma mạnh được minh hoạ trong hình 4.2. Phổ biên độ xung của các nhân này được minh hoạ trong các hình 4.3-4.5, năng lượng, xác suất phát và thời gian sống được trình bày trong bảng 6.6. Nguồn 152Eu có thời gian sống dài 13.5 năm được sử dụng rộng rãi trong chuẩn hiệu suất vì các năng lượng của nó phân bố đều trong khoảng từ 122 đến 1408 keV. 131
7. Hình 4.4. Phổ năng lượng 226Ra, keV. Hình 4.5. Phổ năng lượng của 56Co, keV. Các nhân 226Ra và 56Co là hữu ích khi mở rộng khoảng chuẩn lên từ 1500 đến 3500 keV, vùng này rất thiếu các vạch chuẩn sơ cấp. Một số phòng thí nghiệm chuẩn quốc gia và một số công ty thương mại đã đưa ra các nguồn chuẩn gồm hỗn hợp các nhân phóng xạ. Một hỗn hợp được ưa chuộng (Coursy 1976) bao gồm 109Cd, 57Co, 139Ce, 203Hg, 113Sn, 85Sr, 137Cs, 60Co và 88Y cho phép chuẩn trên một dải rộng từ 88 đến 1836 keV. Nhược điểm của hỗn hợp này là một số nhân có thời gian bán rã ngắn, nên nguồn chỉ sử dụng được trong thời gian vài tháng. Phòng chuẩn quốc gia Hoa kỳ đã sản xuất hợp chất của 125Sb, 154Eu và 155Eu (Coursy 1982) có khả năng chuẩn trong khoảng năng lượng từ 27 đến 1274 keV. Thời gian bán rã của nhân ngắn nhất là 2.5 năm, nhưng có rất nhiều các dịch chuyển nối tầng nên khi sử dụng phải hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng tổng. Hình 4.6 và 4.7 là phổ minh hoạ về nguồn chuẩn gồm 8 nhân phóng xạ (7Be, 54Mn, 57Co, 65Zn, 88Y, 133Ba, 137Cs và 139Ce) của hãng German Physikalisch-Technische Bundesanstalt. 132
8. Hình 4.6. Phổ của nguồn chuẩn hỗn hợp NBS, keV. Hình 4.7. Phổ của nguồn chuẩn hỗn hợp PTB, keV. Ngoài các nguồn hỗn hợp còn có kiểu nguồn kết hợp. Nguồn kết hợp thường được chế tạo dưới dạng các nguồn riêng lẻ có dạng hình quạt, có thể ghép với nhau. Loại nguồn này có ưu điểm là các thành phần có thể trao đổi, lắp ghép dễ dàng tuỳ theo yêu cầu của phép đo. Để mở rộng hiệu suất của đầu dò khi chỉ có 1 nguồn chuẩn sơ cấp, phương pháp tỉ số hiệu suất hoặc điểm đôi thường được áp dụng. Ta sẽ minh hoạ phương pháp này với hai ví dụ: - Giả sử rằng ta đã thu được một giá trị hiệu suất ε(E0) ở năng lượng E0 = 122.1 keV với một nguồn chuẩn sơ cấp 57Co. Một nguồn 152Eu hoạt độ phóng xạ không biết được sử dụng để xác định các giá trị hiệu suất tương đối ε’(Ei) ở 10 năng lượng giữa E1 = 121.8 keV và E10 = 1408.0 keV. Bỏ qua các thay đổi nhỏ của hiệu suất ε trong khoảng từ 121.8 đến 122.1 keV, ta có ε(Ei) = ε’(Ei).ε(E0)/ε’(E1). - 24Na có thời gian sống ngắn (15h) nên hiếm khi được cung cấp sẵn như là một 24 nguồn chuẩn. Mặc dù vậy, các tia gamma của Na có năng lượng E1=1368.6 keV và E2=2754.0 keV thường được sử dụng để chuẩn hiệu suất ở năng lượng cao. Có thể sản xuất 24Na dễ dàng bằng kích hoạt natri bởi các nơtron nhiệt hoặc bằng phản ứng 27 24 Al(n,α) Na với các nơtron nhanh. Chuẩn các đầu dò tại E01=1173.2 keV và E02=1332.5 133
9. keV với một nguồn 60Co đã biết hoạt độ và giả thuyết rằng log ε là một hàm tuyến tính của log E ta thu được ε(E1) từ phép ngoại suy đường thẳng giữa ε(E01) và ε(E02) trong đồ thị log-log. Để thu được ε(E2), cách làm giống như trong ví dụ đầu tiên: ε(E2)=ε’(E2).ε(E1)/ε’(E1).ε’ có thể được thay thế bằng các số đếm N trong đỉnh. Khi đó cả hai xác suất phát p(E1) và p(E2) là sai khác trong khoảng 0.1%. Trong các phép đo với nhân khác với 100% các dịch chuyển nối tầng mà có khả năng sử dụng để chuẩn như vậy gồm 90Ym (479.5 và 202.5 keV), 94Nb(702.6 và 871.1 keV), 11In(171.3 và 245.4 keV), 108Agm(433.9, 614.3 và 722.9 keV) và 180Hfm (332.3, 215.3 và 93.3 keV). 4.2.1.2 Các hàm khớp Công thức bán thực nghiệm: Từ tương tác của phôtôn, Freeman và Jenkin (1966) đưa ra công thức hiệu suất phụ thuộc năng lượng: - = [ + a3E] (E) a1(E) (E)a2e (4.5) Trong đó t (E) và s (E) là tiết diện quang điện và compton của Ge, ai là tham số hiệu chỉnh. Hệ số a2 exp(-a3E) hiệu chỉnh cho tiết diện compton của các phôtôn tán xạ và thoát ra khỏi tinh thể. Năng lượng thoát có dạng phân bố là một đa thức, các tham số a2, a3 phụ thuộc vào kích thước của tinh thể. Hàm này mô tả tốt cho các đầu dò nhỏ trong khoảng năng lượng từ 500 – 1500 keV (Tokcan và Cothern 1968, Paradellis và Hontzeas 1969). Ý tưởng của Freeman và Jenkin đã được Mowatt (1969) phát triển cho các đầu dò lớn ở vùng năng lượng thấp. Mowatt đã nhân (4.5) thêm hai hệ số tương ứng với sự suy giảm của phôtôn trong các vật liệu giữa nguồn và đầu dò, quãng chạy và tương tác của các phôtôn trong thể tích của đầu dò. Vẫn còn một số tồn tại trong phương pháp này, Hajnal và Klusek (1974). Họ đã sử dụng hàm với 12 tham số cho bốn đầu dò Ge có thể tích từ 6 – 60 cm3, dữ liệu thực nghiệm đã xác nhận có sự phù hợo trong koảng 40 keV đến 11 MeV. Hình 4.8. Hiệu suất đỉnh toàn phần là một hàm theo năng lượng của phôtôn với một đầu dò Ge(Li) (e r = 5%), khoảng cách nguồn đầu dò là 16 cm. Quan hệ tuyến tính: Hầu hết các cố gắng để xác định quan hệ giữa hiệu suất và năng lượng là tìm một hàm gần đúng bao gồm cả tiết diện tương tác của các phôtôn. Ngày nay trong phổ kế phôtôn với đầu dò bán dẫn, quan hệ giữa hiệu suất và năng lượng trong đồ thị log-log đã gần như tuyến tính trong vùng năng lượng từ 200 đến 2000 keV và mô tả gần đúng theo phương trình: 134
10. = - log a0 a1 log(E / E0 ) (4.6) hoặc: - = a1  c(E / E0 ) (4.7) a0 hoặc c và a1 là các hằng số dương biểu thị quan hệ tuyến tính của tập hợp (log e i, log Ei/E0). E0 là tham số cực tiểu đối số hàm logarit, là đại lượng không thứ nguyên và có thể bằng 1 keV). a1 có bậc cỡ 1.0 và giảm dần theo sự tăng kích thước tinh thể. Vano (1975) đã mô tả quan hệ a1 và V: a1 = 2.14 – 0.629 logV. (4.8) Hình 4.9. Tỉ số các giá trị hiệu suất như hình 4.4, giá trị e 0 tương ứng với c = 0.37, a1 = 1.12, E0 = 1 keV. V là thể tích của đầu dò (cm3). Mô tả này gần đúng với V > 10 cm3 khi khoảng cách giữa nguồn và đầu dò không quá nhỏ (Grant 1975, Hnatowics 1977). Độ tin cậy của dữ liệu có thể bé hơn 1% và không thấy rõ trong thang log-log, dạng đồ thị thích hợp sẽ đánh giá được hàm đưa ra. Phương pháp tỉ số hiệu suất e /e 0 cũng cho sự phụ thuộc của hiệu suất vào năng lượng nhưng không thể hiện được quan hệ tuyến tính. Nếu quan hệ giữa log e và log(E/E0) là tuyến tính, đồ thị trên hình (4.9) sẽ có dạng nằm ngang. Thực tế điều đó không đạt được nhưng độ lệch thường không vượt quá 5% ở năng lượng trên 400 keV và có khuynh hướng tăng khi thể tích tinh thể giảm. Với định nghĩa e 0 tỉ số e /e 0 đạt cực đại ở gần 250 keV và 1500 keV, cực tiểu ở gần 600 keV là phù hợp với các đầu dò Ge có kích thước trung bình. Các hàm đa thức: Các hàm hiệu suất được sử dụng thường có dạng một đa thức: n = j log å a j (log E / E0 ) , E0 = 1 keV (4.9) j=0 Dạng này thường được sử dụng trong các phần mềm đo cung cấp cùng với hệ phổ kế. Với n = 1 biểu thức có dạng (4.7), n = 2 biểu thức có dạng một parabol trên đồ thị log- log. Điều này làm xuất hiện một cực tiểu (khoảng 600 keV với hình 4.9) nhưng không giảm ở vùng năng lượng thấp. Để tăng độ chính xác, thường sử dụng hai hàm với điểm nối được làm trơn ở gần 200 keV. Phương pháp này về mặt nguyên tắc là thể chấp nhận được. Về mặt nguyên tắc, có thể khớp bằng các đa thức bậc cao hơn (n ³ 3). Nhưng sự tăng bậc sẽ không thuận lợi vì số điểm thực nghiệm cần chọn phải lớn và có thể tạo ra các dao động giả khi nội suy giá trị hiệu suất. Các hàm spline: 135
11. Để tránh các điểm uốn khi sử dụng đa thức bậc cao, kỹ thuật nội suy spline được sử dụng. Ưu điểm của phương pháp spline là có thể áp dụng cho bất kỳ dạng đường hiệu suất nào. Thời gian tính các tham số của phương pháp mất nhiều nhưng ít hơn so với các phương pháp bình phương tối thiểu phi tuyến. Cox và Manneback (1985) đã viết chương trình khớp spline với số điểm tuỳ ý. Phương pháp này dẫn đến một ma trận phương sai của các điểm thực nghiệm. Với một tập hợp 25 điểm dữ liệu trong vùng từ 60 đến 1836 keV và 2 điểm nối trong vùng từ 200 đến 600 keV. Hàm khớp spline cho phép mô tả trơn nhẵn và chính xác hiệu suất trong vùng năng lượng này. Các hàm khớp khác: Một số các hàm hiệu suất khác cho đầu dò Ge được tổng hợp trong Bảng 4.2. Hầu hết các hàm này là có khả năng mô tả hiệu suất xuống đến 120 keV, thậm chí một số trường hợp có thể đến 60 hoặc 80 keV. Bảng 4.2. Một số hàm khác mô tả hiệu suất đỉnh toàn phần theo năng lượng của đầu dò Ge. Hàm Năng lượng Tham khảo 2 3 log ε=a1log E/E0 + a2 (logE/E0) - a3/E 110 tới 1333 Willett (1970) 8 = 1 i- 1 80 tới 1850 Gray và Ahmad  å ai (log E / E0 ) với a5=a7=0 E i=1 (1985) Ε = a1 exp(-a2E)+ a3exp(-a4E) 511 tới 1333 East (1971) 4 - 122 t McNelles và = a2 + - ới 1333  a1 E å a2i- 1 exp( a2i E) i=2 Campbell(1973) 2 ln ε + hằng số = (a1+a2x+a3x ). 60 tới 1333 Jäckel và cộng 2 arctant(exp(a4+a5x+a6x )) với x=In(E/E0) sự (1987) ln ε = a1-(a2+a3 exp(-a4E)).exp(-a5E) 63 tới 3054 Sánchez-Reyes In(E/E0) và cộng sự (1987) Các hàm trong bảng 4.2 có thể chia thành 2 nhóm (nhóm các ai tuyến tính và nhóm các ai không tuyến tính). Theo kinh nghiệm, các hàm tuyến tính phù hợp trong vùng 300 đến 1500 keV hoặc 500 đến 2000 keV. Nếu một khoảng năng lượng rộng (ví dụ 60 đến 3000 keV) cần phải sử dụng hàm phi tuyến: 3 - = - + a8  (E) å a2i- 1 exp( a2i E) a7 E (4.10) i=1 Ngày nay, khi mua các hệ phổ kế có thể đặt hàng để mua các phần mềm đánh giá hiệu suất và các tham số của đầu dò từ nhà sản xuất. Khi có bộ các tham số này và phần mềm, việc đánh giá và xác định đường cong hiệu suất của đầu dò sẽ trở nên đơn giản và chính xác. 4.2.1.3 So sánh và đánh giá độ tin cậy Từ sự nghiên cứu của tổ chức ICRM (working group of the International Committee for Radionuclide Metrology organized) về đánh giá phương pháp nội suy hiệu suất của phổ kế gamma với đầu dò Ge. Từ các tập số liệu về đo hiệu suất trong khoảng từ 59.9 keV đến 2754 keV và sự đóng góp của 41 thành viên từ 20 quốc gia. Mỗi thành viên sử dụng phương pháp khớp của mình và báo cáo kết quả khớp với một số giá trị năng lượng đặc biệt. Quá trình so sánh đã không xác định được phương pháp tốt nhất hoặc hàm khớp thích hợp để mô tả sự phụ thuộc hiệu suất theo năng lượng của đầu dò Ge theo khoảng 136
12. cách hình học đo. Hàm phân tích có thể khớp rất tốt cho tập dữ liệu này nhưng có thể không tốt với tập số liệu khác hoặc người sử dụng khác. Phạm vi áp dụng của phương pháp nội suy, sự hiệu chỉnh các vấn đề không chắc chắn với hiệu suất là một vấn đề phức tạp vì phụ thuộc vào nhiều tham số với các hàm đã đề cập. Nâng cao độ chính xác của giá trị tính toán hiệu suất theo hàm không thể chỉ thu được từ sự tin cậy của các tham số. Theo quan điểm của Debertin (1984), những vấn đề liên quan đến độ tin cậy là ít thực tế. Thứ nhất, phương pháp đo dữ liệu là không được quan tâm trong hầu hết các giải thuật, phương pháp xử lý số liệu đầu vào sẽ làm tăng sự không tin cậy. Thứ hai, dạng thực của đường hiệu suất có thể chỉ xấp xỉ với hàm khớp. Đường khớp hiệu suất chỉ mô tả đúng cho từng vùng năng lượng. Những vùng khác nhau sẽ đóng góp các thành phần sai số khác nhau mà nó thường ít khi được chú ý trong giải thuật vì giả thuyết rằng hàm khớp đúng có thể đưa ra giá trị phân tích đúng. Do đó, tính toán độ lệch chuẩn của giá trị nội suy hiệu suất sẽ giảm thiểu các sơ sót trong mối quan hệ giữa số liệu đo và sai số hệ thống. Một điểm nhỏ nữa là tối ưu sự phụ thuộc của độ lệch chuẩn trong các vùng năng lượng khác nhau với các điểm dữ liệu trong vùng đó. Chúng ta có thể thiết lập các sai số của đường chuẩn hiệu suất trong vùng năng lượng từ 120 đến 1500 keV vào cỡ 0.5% với các điều kiện tối ưu nhưng khi mở rộng hoặc tính đến các giá trị khác sai số có thể lên đến cỡ 1%. Với vùng từ 60 đến 120 keV và 1500 đến 300 keV sai số có thể lớn hơn một hoặc hai bậc. 4.2.2 Hiệu suất dưới 60 keV Các ứng dụng của đầu dò Si và đầu dò Ge phẳng trong nghiên cứu tia X, phân tích huỳnh quang tia X và nghiên cứu các quá trình vật lý xảy ra trong lớp vỏ nguyên tử đòi hỏi phải nghiên cứu phát triển các phương pháp chuẩn hiệu suất trong vùng năng lượng thấp dưới 60 keV. Phương pháp xác định hiệu suất trong vùng năng lượng dưới 60 keV, về cơ bản cũng giống như các vùng năng lượng khác ngoại trừ một số vấn đề sau: ở vùng năng lượng thấp hệ số suy giảm của phôtôn là cao, cửa sổ của các đầu dò đo năng lượng thấp chỉ dày cỡ vài mm để có thể hấp thụ gần như toàn bộ phôtôn. So với các đầu dò đồng trục, đầu dò phẳng có độ phân giải năng lượng tốt hơn, lớp chết phía trước mỏng hơn và phông tán xạ compton của các năng lượng cao thấp hơn. Khi xác định hiệu suất trong vùng năng lượng này, sự suy giảm của phôtôn trong các lớp phía trước và sự phức tạp của phổ huỳnh quang tia X là các vấn đề ảnh hưởng trực tiếp đến kết quả xác định đường cong hiệu suất. Cần phải sử dụng nguồn chuẩn thích hợp để chuẩn hiệu suất trong vùng năng lượng này. 4.2.2.1 Các nguồn chuẩn Với năng lượng trên 60 keV có các nguồn chuẩn sơ cấp và rất nhiều các nguồn khác để sử dụng. Trong vùng năng lượng thấp, không tồn tại các nguồn chuẩn như vậy. Cần phải sử dụng các nhân phân rã phóng xạ do sự bắt electron và xác suất phát P(XK) của tia XK có thể thu được từ xác suất bắt electron phát huỳnh quang hoặc từ các phép đo trực tiếp với các đầu dò khác nhau. Nếu bỏ qua sự biến hoán trong thì xác suất phát tia XK là R ( ) = R ( )R ( ) xK å EC Ei K Ei K (4.12) i Trong đó Ei: năng lượng mức i trong hạt nhân con, PEC(Ei): xác suất bắt electron (EC) phân rã về mức i, PK(Ei): tỉ lệ bắt K trong phân rã EC, ωK: hiệu suất huỳnh quang của lớp K. 137
13. Tổng được lấy trên toàn bộ các nhánh EC. Tỉ lệ bắt K có thể thu được từ lý thuyết (Bambynek và cộng sự (1977)). Các giá trị PEC(Ei) và ωK được tra từ bảng số liệu. Tia X phát không chỉ từ sự bắt electron, mà còn từ sự khử kích thích của các mức bị kích thích do hiện tượng biến hoán trong. Vì thế, cần thêm vào vế phải của phương trình (4.11) một hệ số khác để thu được xác suất phát xạ toàn phần của tia KX. ( ) = ( )R ( ) + ( ) P x K å p EC E i K E i  K å P j e K  K (4.12) i j Trong đó Pj(eK) là xác suất phát electron lớp K do biến hoán trong ứng với dịch chuyển j cho mỗi phân rã của hạt nhân mẹ và lấy tổng theo j trên toàn bộ các dịch chuyển. Xác suất phát electron lớp K có thể tra từ các bảng hoặc tính toán từ αKj và xác suất phát gamma Pγj theo Pj(eK) = PγjαKj. Độ tin cậy của hệ số biến hoán trong trong phương trình (4.12) cần phải cao hơn độ tin cậy của các số hạng EC trong các sơ đồ phân rã đơn giản được quan tâm. Vì thế các nhân phóng xạ có đóng góp từ hiện tượng biến hoán trong vào P(xK) là nhỏ phải được ưu tiên chọn trong chuẩn hiệu suất. Bảng 4.3 trình bày tóm tắt thông tin của các nhân chuẩn phóng xạ sơ cấp hay dùng gồm năng lượng trung bình Ē(xK) của tia X, xác suất phát P(xK) và các đại lượng được sử dụng trong tính toán. Độ phân giải của các đầu dò bán dẫn đo năng lượng thấp là đủ cao để tách các tia XKα và XKβ từ các nhân phóng xạ được liệt kê trong bảng 4.3. Với Z > 35, thậm chí cấu trúc đôi của đỉnh Kα và cấu trúc đa của đỉnh Kβ cũng trở nên rõ ràng và có thể nhìn thấy được. Vì thế có thể dùng tổng diện tích của đỉnh Kα và Kβ để xác định điểm chuẩn hiệu suất ở năng lượng trung bình Ē(xK) hoặc áp dụng phương pháp tách đỉnh phù hợp mang để tính các diện tích đỉnh cho các điểm chuẩn ở hai năng lượng E(Kα) và E(Kβ). Xác suất phát vạch Kα và Kβ lẻ có thể thu được từ số liệu p(xK) và các tỉ số p(Kα)/p(Kβ) trong bảng 6.4. Việc sử dụng các đỉnh Kα và Kβ làm các điểm chuẩn riêng lẻ có thể có vấn đề với Z < 30, đặc biệt là với các công việc có độ chính xác cao do sự tồn tại của bức xạ Auger với các năng lượng hơi nhỏ hơn các năng lượng ban đầu E(Kα) và E(Kβ). Trong trường hợp này, cần ước tính xác suất phát tia X Kα và Kβ và mức độ đóng góp. Để loại ảnh hưởng của bức xạ Auger cần chọn chọn một khoảng đủ lớn bao phủ Kα, Kβ và các vạch phụ để lấy diện tích tương ứng với xác suất p(xK) nên không cần phải tách ra thành các thành phần đóng góp riêng lẻ. Bảng 4.3. Các nhân phóng xạ chính dùng trong chuẩn hiệu suất ở vùng năng lượng thấp a. Nhân å (e ) E j K E (x ) R j K phóng Z å EC (E) K (E) ωK ρ(xK) (keV) (keV) xạ 51Cr 23 320; 0 1 0.8904(37 <10-3 0.256(4 5.0 0.228(4) ) ) 54Mn 24 835 1 0.8886(34 <10-3 0.288(5 5.5 0.256(5) ) ) 55Fe 25 0 1 0.8845(30 0.321(5 6.0 0.284(5) ) ) 57Co 26 136 1 0.8865(28 0.733(6) 0.355(6 6.5 0.575(10) ) ) 58Co 26 1675; 811 0.8500(5) 0.8874(24 <10-3 0.355(6 6.5 0.268(5) 138
14. ) ) 65Zn 29 1115; 0 0.9854(2) 0.8805(23 <10-3 0.454(7 8.2 0.394(6) ) ) 75Se 33 464; 1 0.8758(30 0.118(14 0.575(7 10.7 0.571(11) ) ) ) 85Sr 37 514 1 0.8704(22 0.0063(3 0.674(7 13.6 0.591(6) ) ) ) 88Y 38 2734; 0.9980(1) 0.8715(22 <10-3 0.696(7 14.4 0.605(6) 1836 ) ) 109Cd 47 88 1 0.7845(26 0.412(8) 0.831(5 22.1/25. 0.994(10) ) ) 0 111In 48 417 1 0.8503(17 0.135(3) 0.841(5 23.1/26. 0.829(6) ) ) 2 113Sn 49 392; 647 1 0.8540(11 0.285(5) 0.851(5 24.1/27. 0.969(11) ) ) 4 125I 52 35 1 0.7958(24 0.793(4) 0.875(5 27.4/31. 1.390(9) ) ) 1 139Ce 57 166 1 0.702(15) 0.171(2) 0.905(5 33.3/38. 0.790(18) ) 0 a Các kí hiệu: Z: số nguyên tử, E: mức năng lượng, pEC(E): xác suất cho phân rã EC ( từ Lagoutine và cộng sự 1982-1987), R K (E) : tỉ lệ K bắt trung bình trên các nhánh phân rã EC (được tính toán bởi Bambynek 1987), å j j (eK ) : xác suất phát electron K từ hiện tượng biến hoán trong (Lagoutine và cộng sự 1982-1987), ωK: hiệu suất phát huỳnh quang (Bambynek 1984a), E (xK ) : năng lượng trung bình của tia X Kα và Kβ, ρ(xK): xác suất phát tia X (tính từ phương trình (4.11)). Hiệu suất sau đó được tính tại giá trị năng lượng trung bình. Cường độ các vạch phụ của Kβ được báo cáo (Marageter và cộng sự 1984, Campbell và cộng sự 1986) vào khoảng 3% với Z = 23 và giảm xuống bé hơn 1% với Z = 30, chúng luôn bé hơn 0.2% với các vạch phụ của Kα. Trong các phần trước, ta đã giả sử rằng hoạt độ của nguồn chuẩn là đã biết và nguồn đủ mỏng để hiệu ứng tự che chắn là không đáng kể. Nhưng trong thực tế có rất nhiều phương pháp tạo nguồn mà không cung cấp được hoạt độ phóng xạ. Khi đó cần phải xác định hoạt độ phóng xạ A hoặc là tốc độ phát p(XK) bằng thực nghiệm trước khi sử dụng nguồn. Hoạt độ có thể thu được từ các phép đo với đầu dò NaI hay đầu dò Ge đã được chuẩn. Tốc độ phát tia X cũng có thể đo bằng ống đếm tỉ lệ cửa sổ mỏng hoặc đầu dò nhấp nháy mỏng trong một hình học xác định. Bổ sung thêm vào bảng 4.3 các nhân chuẩn thứ cấp thường được sử dụng. Nguồn đa năng lượng 241Am được dùng rất phổ biến vì thời gian sống dài 432 năm. Nhược điểm 241 của việc sử dụng nguồn Am là cấu trúc phức tạp của các đỉnh Lβ và Lγ ở năng lượng 139
15. 17.5 và 21.1 keV, sai số của xác suất phát cao hơn (trừ đỉnh 59.5 keV) như đã so sánh với các nhân chuẩn sơ cấp. Vùng năng lượng dưới 5 keV cần phải có sự quan tâm đặc biệt. Mặc dù, các nhân phóng xạ đã đề cập phát các tia X vành M và L với năng lượng thấp (ví dụ tia XM của 241 109 Am có năng lượng 3.3 keV, các tia XL của Cd có năng lượng tại 3.1 keV) nhưng xác xuất phát tương ứng có sai số đến 15% hoặc cao hơn. Vì thế các phương pháp sử dụng tia XK do phát huỳnh quang từ các nguyên tố bia được đề xuất để thay thế. Bằng cách này, các tia X có năng lượng 1.5 keV (Al), 1.7 keV (Si), 2.0 keV (P), 2.3 keV (S), v.v có thể được tạo một cách dễ dàng. Hạt mang điện và các chùm tia X thường được sử dụng làm bức xạ kích thích. Trong hình 4.10 là một sơ đồ đơn giản và hiệu quả với nguồn hình vành khuyên giống minh hoạ cách sử dụng nguồn kích thích (ví dụ các tia XK năng lượng 6 keV từ 55Fe). Sự định lượng tốc độ phát huỳnh quang bị làm phức tạp do độ dày của mẫu bị chiếu xạ, trong đó cả trạng thái kích thích và phát bức xạ huỳnh quang đều bị suy giảm. Một phương pháp để hiệu chỉnh vấn đề này là sử dụng một bia gồm hai nguyên tố. Trong trường hợp phôtôn kích thích, các tính toán mẫu với sự xem xét các hệ số suy giảm và các đường đi của phôtôn trong bia tạo ra các tỉ số hiệu suất của các tia X của hai nguyên tố khác nhau. Hình 4.10. Các nguồn vành khăn để tạo bức xạ huỳnh quang tia X. Với một bia dày và giả sử các góc của phôtôn tới và phôtôn tán xạ là bằng nhau, Hubricht và cộng sự (1977) đã đưa ra quan hệ: (E ) N   K (E )  (E ) +  (E ) 1 = 1 . 2 . 2 0 . 1 0 1 1 (4.13) ( ) K ( ) ( ) + ( )  E2 N 2 1 1 E0  2 E0  2 E2 Trong đó: N: diện tích đỉnh, μ(E): hệ số suy giảm phôtôn tại năng lượng E (xem các bảng 6.1 và 6.2), μK(E): hệ số suy giảm riêng phần lớp vỏ K, E0: năng lượng của bức xạ kích thích. Chỉ số 1 và 2 biểu thị cho hai nguyên tố. Từ các phép đo bổ sung với các nguồn chuẩn phóng xạ trong một vùng năng lượng chồng chập để thu số liệu hiệu suất tương đối rồi sau đó chuẩn lại theo thang hiệu suất tuyệt đối, Maor và Rosner (1978) đã tìm được một công thức tương tự cho hợp chất hoá học KCl. Đây là một bia mà bị kích thích bởi tia X của các nguyên tố Z thấp hơn, bởi nguồn chính và bởi tia X của nguyên tố có Z cao hơn. Một quy trình tương tự có thể áp dụng cho các tia X tạo ra từ proton. Tốc độ tạo phôtôn có thể tính từ lý thuyết hoặc tiết diện ion hoá lớp K. 4.2.2.2 Các hàm khớp Như đã trình bày trong phần 4.1.1, mối hệ giữa năng lượng-hiệu suất có thể được mô tả bằng một mô hình vật lý trong vùng năng lượng thấp vì hiệu ứng quang điện chiếm ưu thế và dẫn tới sự hấp thụ hoàn toàn năng lượng. Khi năng lượng bức xạ dưới 15 keV với Si và dưới 35 keV với Ge, tiết diện tán xạ compton đóng góp vào tiết diện toàn phần bé 140
16. hơn 2% (Veigele 1973). Thực tế ở các năng lượng này, các phôtôn tán xạ compton hầu như bị hấp thụ hết trong tinh thể. Với một mô hình bất kỳ cho hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần cần chú ý tới: - Góc khối Ω, - Hệ số suy giảm trong các vật liệu (độ dày ti và hệ số suy giảm μi) giữa nguồn và đầu dò, - Hệ số suy giảm trong đầu dò (độ dày t, hệ số suy giảm μ). Sử dụng phương trình (4.3) cho hiệu suất thực của một đầu dò phẳng, trong trường hợp phôtôn tới theo cách thông thường và đưa ra các hệ số hiệu chỉnh Ce cho Ge hoặc Si với các tia XK thoát và Cc cho tất cả các sự kiện không đóng góp vào đỉnh toàn phần, biểu thức hiệu suất ε có dạng: W é ù = - - - t  ê exp( å iti )ú (1 e )CeCc . (4.14) 4 ë i û Hansen và các cộng sự (1973) đã lần đầu tiên giới thiệu một mô hình kiểu này cho các ứng dụng hay dùng (Cohen 1980, Maenhaut và Raemdonck 1984, Campbell và McGhee 1986). Tuy nhiên, biểu thức (4.14) hiếm khi được sử dụng để tính hiệu suất tuyệt đối so với khớp dữ liệu hiệu suất thực nghiệm. Các tham số tự do trong quá trình khớp thường chỉ có Ω và t, các đại lượng khác (ti) thu được từ quá trình khớp hoặc thu từ các hàm của năng lượng (μ, μi, Ce, Cc). Trong đoạn sau, mỗi hệ số trong phương trình (4.14) sẽ được thảo luận thêm một cách ngắn gọn. Khi sử dụng một chuẩn trực với một góc mở ở phía trước đầu dò, các vùng gần mép của tinh thể không bị tác động bởi các phôtôn, có thể tính được góc khối từ khẩu độ mở và khoảng cách giữa nguồn - đầu dò theo phương trình (2.7). Góc khối này không phụ thuộc vào năng lượng khi sự xuyên qua mép chuẩn trực còn có thể bỏ qua. Với các phép đo không có chuẩn trực việc tính toán góc khối sẽ gặp nhiều khó khăn vì nhiều lý do. Thứ nhất, đường kính tinh thể do nhà chế tạo cung cấp thường không đủ chính xác. Thứ hai, sự suy giảm trong quá trình thu góp sẽ tạo ra hiệu ứng đường kính, đường kính hiệu dụng là bé hơn đường kính tinh thể. Hầu như quá trình thu góp là không hiệu quả ở góc của đầu dò, vì vậy hiệu ứng đường kính có thể thay đổi mạnh theo độ sâu và theo năng lượng phôtôn. Thứ ba, khoảng cách nguồn - đầu dò gồm cả khoảng cách giữa cửa sổ đầu dò với bề mặt tinh thể và độ sâu phôtôn xuyên qua là phụ thuộc vào năng lượng. Bảng 4.4. Sự truyền qua các lớp suy giảm phía trước đầu dò Si đối theo các năng lượng khác nhau. E(keV) Không khí Be Au Si 1.50 0.000 0.208 0.923 0.966 2.00 0.016 0.520 0.957 0.826 3.00 0.283 0.830 0.924 0.935 4.00 0.546 0.927 0.957 0.969 5.00 0.732 0.962 0.975 0.983 6.00 0.835 0.978 0.984 0.990 8.00 0.927 0.990 0.992 0.996 10.00 0.962 0.994 0.995 0.998 15.00 0.988 0.997 0.994 0.999 20.00 0.994 0.998 0.997 1.000 Ghi chú: Giả thiết rằng không khí 7.8 mg cm-2 (≈6.5cm), cửa sổ Be dày 50 μm, tiếp xúc Au dày 0.02 μm và lớp chết Si dày 0.3 μm. 141
17. Do sự phụ thuộc của năng lượng vào góc khối, nên phương trình (4.14) không cho kết quả khớp phù hợp với hình học đo khi không có ống chuẩn trực đặt trước đầu dò. Mặt khác, hiệu ứng mép có thể thay đổi theo thời gian, nên hiệu ứng góc khối cũng có thể thay đổi theo thời gian. m Để tính hệ số truyền exp(- å iti ), cần phải có độ dày của các lớp suy giảm. Độ dày i của các lớp suy giảm liên quan đến đầu dò (cửa sổ Be, lớp tiếp xúc Au, lớp chết của Si hoặc Ge) thường được cung cấp bởi nhà sản xuất đầu dò, ngoài ra chúng có thể được xác định theo các phương pháp đã thảo luận trong phần 2.5.4 nếu như các số liệu được cung cấp không đủ tin cậy. Độ dày của vỏ nguồn và của không khí giữa nguồn và cửa sổ đầu dò phải phù hợp cho việc đo đạc xác định. Sự truyền qua lớp vỏ với các độ dày đặc trưng với các năng lượng giữa 1.5 và 20 keV được trình bày trong bảng 4.4, các hệ số suy giảm tương ứng được trình bày trong phần 6.1. Độ dày t của đầu dò như quy định của nhà sản xuất chỉ là một giá trị danh định. Hiệu ứng độ dày có thể khác nhau do hiệu ứng của các lớp chết và mức độ thu góp các hạt mang điện trong từng khu vực. Nếu phương trình (4.14) được điều chỉnh để khớp với số liệu đo thì t phải được xem là tham số tự do vì tốc độ giảm của hiệu suất theo sự tăng năng lượng phôtôn là rất nhạy với t. Các đầu dò phẳng Ge có độ dày 5 mm và Si có độ dày 3 mm là hầu như chắn hết các phôtôn có năng lượng dưới 60 keV và 20 keV tương ứng. Vì thế hiệu suất thực (1 - e-μt) sẽ bằng 1 ở những năng lượng này. Hình 4.11. Tỉ số của các số đếm trong đỉnh thoát Ne với đỉnh năng lượng toàn phần N như một hàm theo năng lượng trong các đầu dò Si và Ge. Hệ số hiệu chỉnh đỉnh thoát Ce có thể xác định từ thực nghiệm bằng cách phân tích các đỉnh thoát ở dưới đỉnh toàn phần 9.9 và 11.0 keV với đầu dò Ge và ở phía dưới đỉnh 1.74 và 1.84 keV với đầu dò Si. Ký hiệu số đếm trong các đỉnh thoát và các đỉnh năng lượng toàn phần lần lượt là Ne và N, ta có 1 C = N (N + N ) = (4.15) e e + 1 N N e Như đã minh hoạ trong hình 4.11, N/Ne giảm từ giá trị cực đại tại mép K (khoảng 0.15 với Ge tại 11.10 keV và 0.02 với Si tại 1.84 keV) đến bé hơn 0.01 ở E > 50 keV cho Ge và nhỏ hơn 0.001 ở E > 10 keV cho Si. Ne/N có thể được nội suy từ một số giá trị đo đạc thực nghiệm và cũng có thể tính được theo một số giả thiết. Với các phôtôn tới bình thường, khi bỏ qua hiện tượng thoát ở các cạnh và phía sau đầu dò, Reed và Ware (1972) đã thu được tỉ số Ne/N theo các hệ số suy giảm của Si như sau: æ 1 ö é m (E ) æ m (E) ö ù N / N = 0.5w ç 1- ÷ê 1- K lnç 1+ ÷ú e K m ç m ÷ (4.16) è r ø ëê (E) è (EK ) ø ûú 142
18. Trong đó: ΩK: hiệu suất phát huỳnh quang lớp K (cỡ 0.050), R: tỉ số của các hệ số suy giảm ở trên và dưới mép K (cỡ 12.1), EK: năng lượng trung bình của các tia XK (1.74 keV), E: năng lượng của phôtôn tới, μ: hệ số suy giảm ở E hoặc EK. Với Ge các hệ số trong ngoặc vuông được thay bằng tổng của hai hệ số tương tự cho Kα và Kβ (xem Hansen và các cộng sự 1973). Điều này không cần thiết với Si vì tỉ số Kβ/Kα là bé hơn 0.03 và các năng lượng chỉ khác nhau 0.1 keV. Giá trị Ce phụ thuộc yếu vào hình học nguồn-đầu dò. Ilakovac và các cộng sự (1984) đã nghiên cứu sự phụ thuộc này với các đầu dò Ge phẳng theo theo hướng tới của bức xạ. Các kết quả được cho thấy khi khoảng cách nguồn - đầu dò bé hơn 2 cm, Ce có thể xác định bằng thực nghiệm khi góc giữa trục đầu dò và các phôtôn tới lớn hơn 200 với một đầu dò có đường kính 1.5 cm. Trong các trường hợp khác, giá trị thu được từ hình 4.11 (với các phôtôn thông thường) hoặc tính từ phương trình (4.16) cần đủ chính xác. Có thể tham khảo thêm chi tiết trong các hệ số hiệu chỉnh đỉnh thoát trong các công trình của Van Espen (1980) và Johansson (1982). Hệ số Cc trong phương trình (4.14) chỉ có thể xác định bằng thực nghiệm. Hệ số này hiệu chỉnh cho tất cả các sự kiện tạo nên xung điện đóng góp vào đuôi phía dưới đỉnh năng lượng toàn phần. Đuôi này tạo ra do sự thu góp điện tích không hoàn toàn trong các vùng mặt của đầu dò và từ sự mất các quang electron trong vùng nhạy. Các tỉ số đuôi/đỉnh có thể thu được với các nguồn phôtôn đơn năng nhưng hầu như không có các nguồn thích hợp được cung cấp sẵn để xác định hiệu ứng này. Hầu hết các nguồn phát phôtôn năng lượng thấp luôn phát gamma năng lượng cao gây ra phân bố compton phủ lên phần đuôi cần nghiên cứu. Nếu sử dụng một nguồn như vậy, cần thực hiện phép đo trong trường hợp có và không có tấm nhôm hấp thụ các phôtôn năng lượng thấp để xác định ảnh hưởng của phân bố compton lên phần đuôi thu được. Có một số đồng vị như 55 93 m Fe(E(Kα) = 5.9 keV) và Nb (E(Kα) = 16.6 keV) là không phát bức xạ gamma. Khi sử dụng các nguồn này, Debertin đã thu được các tỉ số đuôi/đỉnh vào khoảng 0.02 với các đầu dò Si và Ge phẳng. Trong thí nghiệm, ống chuẩn trực đã được sử dụng. Khi không có chuẩn trực, tỉ số đuôi/đỉnh tăng lên một cách đáng kể. Điều đó phù hợp như dự đoán là các vùng thu góp không hoàn toàn trải rộng đến gần mép ngoài của tinh thể. Sự nghiên cứu cẩn thận về dạng đuôi và tỉ số đuôi/đỉnh với các đầu dò Si ở năng lượng rất thấp đã được nhiều nhóm tiến hành. Campbell và cộng sự (1985) đã sử dụng một máy phát tia X, Inagaki và cộng sự (1987) đã dùng một chùm bức xạ từ synchroton để tạo các phôtôn đơn năng bằng hiện tượng nhiễu xạ Bragg trên tinh thể để nghiên cứu. Kết quả cho thấy tỉ số đuôi/đỉnh tăng lên khi năng lượng giảm đến 0.5 ở 2 keV. Tỉ số giảm rất mạnh với các phôtôn có năng lượng ở dưới mép K của Si giống như trong các nghiên cứu của Goulding (1977) và Shima cùng cộng sự (1983). Điều này được lý giải bằng sự không liên tục trong hệ số suy giảm và sự tăng tương ứng về độ xuyên sâu trung bình của phôtôn theo năng lượng, dẫn đến tỉ lệ phần trăm của các tương tác nhỏ hơn trong vùng bề mặt. Tỉ số đuôi/đỉnh phụ thuộc rất mạnh vào đặc điểm đầu dò và phụ thuộc vào hình học đo (Geretschläger 1987). 143
19. Hình 4.12. Hiệu suất đỉnh toàn phần với đầu dò Si phẳng 3 mm được tính toán theo công thức (4.14), với giả thuyết Ω/4p = 1.329×10-3; cửa sổ Be dày 50 μm; lớp tiếp xúc Au dày 0.020 μm; lớp chết Si dày 0.3 μm; Cc = 1; không có suy giảm trong nguồn và không khí. Hình 4.13. Hiệu suất đỉnh toàn phần với đầu dò HPGe phẳng 5 mm được tính theo công thức (4.14), với giả thuyết Ω/4p = 1.712×10-3; cửa sổ Be dày 125 μm; lớp tiếp xúc Au dày 0.015 μm; lớp chết Ge dày 0.6 μm; Cc = 1; không có suy giảm trong nguồn và không khí. Trong các hình 4.12 và 4.13 hiệu suất được tính theo hàm (4.14) cho các đầu dò HPGe và đầu dò Si. Hệ số Cc được chọn bằng 1. Công thức này được khớp với các số liệu đo được minh họa trên các hình 4.14 và 4.15. Ở đây, các hệ số suy giảm trong vỏ bọc nguồn và không khí đã được bỏ qua. Hệ số Cc được giả thiết là hằng số và cũng có thể bị suy giảm theo góc khối. Đặc điểm độ dày của lớp suy giảm và hiệu suất đo được sẽ luôn luôn ảnh hưởng lẫn nhau. Nếu quá trình khớp không phù hợp với sự suy giảm của hiệu suất ở vùng năng lượng thấp, có thể thay đổi giá trị độ dày lớp chết để thu được kết quả phù hợp nhất. Phương pháp này rất phù hợp với các đầu dò Ge không biết rõ độ dày lớp chết. Ví dụ, để xử lý số liệu trong hình 4.15, độ dày lớp chết đã được thay đổi từ 0.3 μm lúc đầu thành 0.5 μm. Điều này không có nghĩa nhất thiết đây là độ dày thực của lớp chết của đầu dò. Cũng có thể là do sự phụ thuộc của năng lượng vào các hiệu ứng khác được mô phỏng bằng lớp Ge thêm vào. Vì vậy các tham số được xác định từ quá trình khớp không nên được xem là quá đặc biệt. Khi năng lượng phôtôn càng thấp, thì hiệu suất đầu dò càng nhạy với sự suy giảm theo độ dày. Nếu một hàm được khớp với số liệu trên 5 keV, thì phép ngoại suy cho năng lượng thấp hơn sẽ có độ tin cậy thấp. Thêm các điểm chuẩn thực nghiệm ở năng lượng thấp hơn là không thể thiếu được khi hiệu chỉnh, đánh giá chính xác về độ dày lớp chết. Tuy nhiên, đây là một việc làm rất khó khăn. Cohen (1982) đã thành công trong khi khớp số liệu thực nghiệm ở năng lượng thấp với giả thuyết về lớp chết khoảng 10 μm. 144
20. Hình 4.14. Các giá trị thực nghiệm hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của đầu dò trong hình 4.12. Các lớp suy giảm bổ sung gồm: lá nguồn dày 1.5 mg cm-2; không khí dày 7.8 mg cm-2 (6.5 cm); đường liền nối các kết quả khớp theo công thức (4.14). Hình 4.15. Giá trị thực nghiệm hiệu suất đỉnh năng lượng toàn với đầu dò trong hình 4.13. Các lớp suy giảm bổ sung gồm: lá nguồn dày 1.5 mg cm-2; không khí dày 7.2 mg cm-2 (6 cm); đường liền nối các kết quả khớp theo công thức (4.14). Sự tồn tại của một lớp chết dày 10 μm như vậy được chứng minh bởi các kết quả của Müller cùng cộng sự (1986), Campbell và McGhee (1986) là những người cần một hấp thụ Z thấp hơn để giải thích dạng đường cong hiệu suất của họ. Nếu hiệu suất tăng không tương xứng trong khoảng năng lượng ở đó hiệu suất xấp xỉ một hằng số (ví dụ khoảng 10 – 20 keV với đầu dò Si(Li) và 20 – 50 keV với đầu dò Ge dày 3 mm hoặc hơn), điều này chỉ ra rằng hiệu ứng đường kính của tinh thể tăng theo năng lượng. Ở các năng lượng thấp, phía ngoài vùng nhạy của tinh thể có thể được che bằng lớp suy giảm lưới hình tròn, lớp này làm tăng khả năng truyền năng lượng theo sự tăng năng lượng. Hiệu ứng này quan sát được với đầu dò kiểu n và các đầu dò Ge đồng trục, ở đó lớp chết Ge thay đổi trên bề mặt đầu dò. Sử dụng một chuẩn trực thích hợp có thể giảm vấn đề này. Vì sự cần thiết chuẩn bị công việc cho một ứng dụng phù hợp với hình cơ bản của phương trình (4.14) thường là khó vì vậy các mô hình khác đã được đề nghị. Gallagher và Cipolla (1974) đã áp dụng thành công hàm 5 tham số e = p3 - p5 p1 exp(p2E )[1 exp(p4E )] (4.17) Hàm này có dạng tương tự (4.14), trong đó hệ số truyền exp(-∑iμiti) tương ứng với p p3 5 exp(p2E ) và hệ số hấp thụ 1-exp(-μt) đến 1- exp(p4E ) . Ở đây p3 và p5 không bằng với các hệ số suy giảm μ và μi trong bảng, nó gần với năng lượng phụ thuộc của chúng theo một hàm mũ của năng lượng và của các đa thức quan tâm p3 và p5 như các tham số được xác định từ quá trình khớp. Giống như trường hợp hiệu ứng quang điện chiếm ưu thế, các đa thức này đạt cỡ -3. Mô hình này có thể chấp nhận gần đúng với phương trình (4.14) 145
21. với các năng lượng đủ xa trên mép K của các vật liệu. Hiệu suất thoát mô tả bằng Ce trong (4.14) là không bao gồm trong phương trình (4.17), vì vậy phương trình này chỉ nên áp dụng trong vùng năng lượng mà ở đó hiệu ứng thoát là có thể bỏ qua hoặc có thể thay thế bằng hệ số truyền. 4.2.2.3 Sai số Câu hỏi đặt ra là các mô hình chuẩn hiệu suất ở trên khi ứng dụng vào các dữ liệu thực nghiệm, mức độ phù hợp hay độ chính xác có thể đạt được trong chuẩn hiệu suất như thế nào? Từ các nguồn chuẩn thích hợp, sai số riêng của các điểm chuẩn hiệu suất vào cỡ 2% dưới điều kiện đo thích hợp trong khoảng năng lượng trên 5 keV. Ở đây ta giả thuyết rằng sai số của hoạt độ A là dưới 1%, số đếm trong đỉnh là đủ lớn và hiệu ứng tự hấp thụ là có thể bỏ qua hoặc được xác định rõ ràng. Sai số của xác suất phát phôtôn (xem bảng 4.3) là đóng góp chủ đạo vào sai số của hiệu suất ε. Nếu các giá trị thu được không tương quan với phép nội suy trơn nhẵn nào giữa các điểm số liệu thực nghiệm, thì cách xử lý hoặc hàm khớp đã sử dụng không phù hợp. Trong vùng năng lượng từ 5 đến 10 keV, hiệu suất phát huỳnh quang ωK của lớp vỏ K có phân bố lớn nhất cho độ tin cậy của các giá trị p(xK). Hiệu suất phát huỳnh quang làm ảnh hưởng độ tin cậy khi đánh giá. Mọi sai số hệ thống do đánh giá tác động đến tất các giá trị riêng. Vấn đề này được minh hoạ bằng một phép so sánh giữa các đánh giá của Bambynek vào 1972 và 1984. Trong vùng 23 < Z < 35 [5 keV < E(Kα) < 12 keV], đánh giá ωK năm 1984 có tính hệ thống cao hơn khoảng 2% so với đánh giá năm 1972. Ta có thể biện luận bằng cách giả thiết các giá trị bây giờ gần giá trị thực hơn. Tuy nhiên, việc quy định sai số hệ thống ít nhất là 1% cho các giá trị ωK trong vùng Z này là bắt buộc. Một vấn đề nữa nảy sinh nếu ta cố gắng sử dụng cả hai nguồn tia X và tia gamma để xác định một hàm chuẩn. Hình dạng của một đỉnh tia X là khác với hình dạng một đỉnh tia gamma do độ rộng tự nhiên của vạch khác nhau. Vì vậy, phương pháp phân tích đỉnh giống nhau sẽ đưa ra tỉ lệ phần trăm khác nhau về số các sự kiện hấp thụ năng lượng toàn phần của mỗi loại đỉnh. Việc này dẫn đến hệ quả là đường cong hiệu suất của tia X bị thay đổi so với đường cong hiệu suất của tia gamma. Theo Schulte, Debertin và Pessara sự khác nhau giữa hai đường cong hiệu suất là nhỏ hơn 0.5% với E < 20 keV nhưng có thể tăng lên vài phần trăm tại E = 60 keV. Với các điều kiện đo tốt, sai số trong chuẩn hiệu suất tuyệt đối thường vào khoảng từ 1 đến 2% trong vùng năng lượng từ 5 đến 60 keV khi các nguồn chuẩn có chất lượng cao và có thể bỏ qua sự tự che chắn. Với các năng lượng xuống đến 1.8 keV của mép K của Si, sai số vào cỡ 5% đã được coi là rất tốt. Ở dưới 1.8 keV, thậm chí khó đạt được sai số cỡ 25%. 4.2.3. Chuẩn hiệu suất trên 3 MeV Trong vùng năng lượng cao, thường phải quan tâm đến các phản ứng phản ứng hạt nhân, năng lượng từ các phản ứng này có thể lên đến 20 MeV. Chỉ có một vài đồng vị sống ngắn như sản phẩm phân hạch có năng lượng cao cỡ 4 hoặc 5 MeV. Trong vùng năng lượng này, không có nhiều nguồn để chuẩn hiệu suất. Thay vào đó chúng ta thường xuyên phải sử dụng các tia gamma từ các phản ứng hạt nhân. Một đặc điểm của khoảng năng lượng này là diện tích của các các đỉnh thoát đơn hoặc thoát đôi có thể lớn hơn hoặc nhỏ hơn diện tích đỉnh toàn phần. Do đó có thể sử dụng thêm hiệu suất của các đỉnh thoát đôi hoặc thoát đơn (e DE và e SE) bổ sung cho hiệu suất của các đỉnh toàn phần. 4.2.3.1. Các nguồn chuẩn 146
22. 24 Với năng lượng trên 2 MeV, các nguồn chuẩn chính chỉ có Na (E = 2754 keV, Pg = 228 208 99,9%), Th phân rã về Tl (E = 2614 keV, Pg = 35.9%) là có thể sử dụng. Ngoài ra có một vài nguồn phát nhiều tia gamma như 56Co, 66Ga có năng lượng lên đến 4 MeV. Để mở rộng khoảng chuẩn, có thể sử dụng một nguồn nơtron hoặc một nguồn phát các hạt mang điện để tạo ra các phản ứng bắt phát gamma năng lượng cao. Các phản ứng được sử dụng để tạo ra hạt nhân hợp phần cần có sơ đồ phân rã đơn giản, tin cậy. Sơ đồ phân rã đơn giản mang ý nghĩa có khản năng phát ra một vài chuyển dời mạnh mà tỉ số cường độ giữa các tia gamma nối tầng đã được xác định chính xác về mặt cường độ. Các tia gamma phát ra phải có năng lượng nằm trong khoảng năng lượng cần chuẩn và có năng lượng nằm trong khoảng có thể chuẩn được với nguồn bức xạ theo phương pháp tỉ số hiệu suất. Các phản ứng bắt nơtron thường phát ra các năng lượng gamma thích hợp, một số phản ứng loại này được trình bày trong bảng 4.5. Phản ứng được chọn phụ thuộc vào dải năng lượng quan tâm và thông lượng nơtron của ngồn. Các nghiên cứu của Kennet và cộng sự (1986) với về độ phổ biến của các vạch trong phản ứng 14N(n,g )15N được trình bày trong bảng 4.6. Các sai số trong báo cáo của các tác giả về xác suất bắt nơtron phát tia vào cỡ bé hơn 2%. Mặc dù sai số vẫn còn lớn nhưng đây là phản ứng có thể sử dụng được trong nhiều trường hợp khác nhau, điểm hạn chế là tiết diện của phản ứng thấp, cỡ 75× 10-27 cm2. Tiết diện này bé hơn 500 lần so với phản ứng 35Cl(n,g )36Cl. Một số vấn đề khác với 14N(n,g )15N là các tia gamma phát ra từ mẫu có thể lẫn với các tia gamma của phông khi đầu dò được làm lạnh bằng nitơ lỏng. Bảng 4.5. Một số phản ứng bắt nơtron nhiệt phát gamma nối tầng. -24 2 Phản ứng E1 (MeV) E2 (MeV) p1/p2 s (10 cm ) 14N(n,g )15N xem bảng 4.6 0.0750(75) a 35Cl(n,g )36Cl 5.716 2.864 0.86(7) 43.6(4) 6.111 1.951 1.05(9) a 6.111 0.517 0.87(7) a 6.620 1.959 0.67(6) a 6.978 1.601 0.65(6) a b 48Ti(n,g )49Ti 4.882 1.499 0.92(6) 7.84(25) 6.419 0.342 1.23(7) b 6.761 1.382 0.54(3) b 52 g 53 5.618 2.321 1.0 c 0.76(6) Cr(n, ) Cr d 53Cr(n,g )54Cr 6.645 2.239 0.95 18.2(15) 7.100 1.785 1.07 d 8.884 0.835 0.60 d Ghi chú: E1, E2 năng lượng của các tia gamma phân rã nối tầng; p1, p2 xác suất phát gamma; s tiết diện phản ứng (IAEA 1987); a Spits và Kopecky (1976), b Ruyl và Endt (1983), c Peker (1984), d Seyfarth và cộng sự (1972). Bảng 4.6. Xác suất phát gamma tức thời với một sự kiện bắt nơtron p (năng lượng E) của phản ứng 14N(n,g )15N. Dữ liệu của Kennett và các cộng sự (1986). E P 1678.174(55) 7.23(18) 1884.879(21) 18.66(25) 2520.418(15) 5.79(7) 3532.013(13) 9.24(9) 147
23. 3677.772(17) 14.89(15) 4508.783(14) 16.54(17) 5269.169(12) 30.03(20) 5297.817(15) 21.31(18) 5533.379(13) 19.75(21) 5562.062(17) 10.65(12) 6322.337(14) 18.67(14) 7298.914(33) 9.73(9) 8310.143(29) 4.22(5) 10829.087(46) 13.65(21) Bảng 4.7. Các phản ứng bắt proton phát gamma nối tầng (Zijderhand (1986)). Phản ứng Ep (MeV) E1 (MeV) E2 (MeV) p1/p2 14B(p,g )12C 0.675 12.13 4.44 1.000 1.388 12.78 4.44 1.000 2.626 13.91 4.44 1.000 23Na(p,g )24Mg 1.318 11.588 1.368 0.961(3) 1.416 8.929 2.754 0.985(3) 27Al(p,g )28Si 0.767 7.706 2.837 0.979(2) 0.992 10.76 1.780 0.796(10) 1.317 6.58 4.50 1.011(7) Ghi chú: Ep năng lượng proton, E1, E2 các tia gamma nối tầng, P1, p2 xác suất phát tương ứng. Trong trường hợp các phản ứng bắt proton, năng lượng phôtôn có thể chọn để trùng với một cộng hưởng ở trạng thái kích thích. Phổ gamma thu được sẽ thay đổi từ một cộng hưởng đến các mức phân rã nối tầng khác. Các cộng hưởng proton thích hợp đã được đề nghị bởi Singh và Evans (1971), McCallum và Coote (1975) và Hautala (1978). Đặc biệt nhất là các nghiên cứu của Zijderhand (1986), kết quả thu được là tỉ số cường độ chuyển dời có sai số bé hơn 1% với một số gamma nối tầng từ trạng thái cộng hưởng với các phản ứng 11B(p,g )12C, 23Na(p,g )24Mg, và 27Al(p,g )28Si, các kết quả được trình bày trong bảng 4.7. Độ rộng của các cộng hưởng được chọn có thể không lớn hơn độ phân giải của đầu dò, vì vậy các đỉnh thu được không nở rộng hơn so với các vạch gamma khác. Sự nở rộng dẫn đến khó khăn trong phân tích đỉnh và do đó ảnh hưởng đến đường chuẩn hiệu suất. Trong phản ứng với các hạt mang điện cần chú ý đặc điểm suy giảm trong bia. Bia không được quá dày để không làm suy giảm các phôtôn phát ra từ các cộng hưởng. Một vấn đề khác trong sử dụng phản ứng (p,g ) là các tia gamma phát ra có phân bố góc không đẳng hướng với hướng của chùm tới. Do đó, đo tỉ số cường độ của bất kỳ tia gamma nào sẽ phụ thuộc vào góc đo so với chùm proton tới. Tốc độ phát vi phân của tia gamma thứ i có thể khai triển theo đa thức Legendre: Bi(q ) = a0i + a2iP2(cos q ) + a4iP4 (cos q ) + (4.18) Tổng tỉ số cường độ B1/B2 với hai tia gamma 1 và 2 thu được bằng tích phân Bi(q ) theo góc đặc. Từ đó B1/B2 = a01/a02. Trong nhiều trường hợp chúng ta có thể bỏ qua các 0 0 0 số hạng từ bậc 4 trở đi. Với q = 55 , P2(cos q ) = 0, ta có B1/B2 = B1(55 )/B2(55 ). Như vậy với đầu dò Ge đặt ở góc 550 hoặc 1250 so với chùm proton, ta có thể bỏ qua tương quan góc. Với phản ứng 11B(p, g )12C, được đề xuất bởi Cecil và cộng sự (1985) trong 148
24. trường hợp mở rộng vùng chuẩn hiệu suất lên đến 14 MeV, khi đó phân bố góc sẽ trở nên dị thường và có thể không sử dụng được công thức gần đúng trên (Zijderhand 1986). Trong các phản ứng bắt nơtron nhiệt, phân bố góc là đẳng hướng. Trong trường hợp phản ứng gây bởi hạt anpha, bức xạ gamma phát ra có thể đơn năng trong một nguồn hỗn hợp gồm các hạt anpha và 13C. Trong trường hợp này phản ứng 13C(a ,ng )16O sinh ra gamma có năng lượng 6.13 MeV. Nguồn chuẩn này đã được LMRI (1988) sản suất nhằm mục đích chuẩn các đầu dò. Kiểu nguồn này không thuận lợi vì tốc độ phát nơtron cao hơn phát gamma khoảng 30 lần. Vì vậy, kiểu nguồn chuẩn từ phản ứng bắt nơtron vẫn là kiểu cơ bản được sử dụng để chuẩn hiệu suất cho các đầu dò Ge hiện nay. Để tham khảo thêm về số liệu của các phản ứng bắt nơtron và cập nhật những số liệu mới nhất, các độc giả có thể truy cập vào thư viện số liệu của IAEA theo địa chỉ trang web: 4.2.3.2. Các hàm khớp Có thể mô tả đường cong hiệu suất đỉnh toàn phần giống như cách mô tả trong khoảng năng lượng trung bình. Mối quan hệ gần tuyến tính giữa ln e và ln(E/E0) trong khoảng năng lượng giữa 200 keV và 2 MeV không thể ngoại suy cho vùng năng lượng cao, ở vùng năng lượng cao hiệu suất giảm rất nhanh. Điều này được minh hoạ trên hình 4.16. Sự phụ thuộc đã được mô tả thích hợp bằng cách mở rộng đa thức trong phương trình (4.9) lên bậc 5 hoặc bậc 6 (các ví dụ minh hoạ của Meyer và Massey (1983)). Đầu tiên, các tác giả này đã đề nghị log e là tỉ lệ với 1/E cho các năng lượng giữa 2 và 10 MeV. Hajnal và Klusek (1974) đã xây dựng một hàm khớp bán thực nghiệm 12 tham số trên toàn dải năng lượng từ 40 keV đến 11 MeV. Độ tin cậy của phương pháp chuẩn hiệu suất trong dải năng lượng này là khá cao, giá trị thu được có sai số cỡ 2% khi sử dụng số liệu của phản ứng 14N(n,g )15N do Kennett và cộng sự (1986) cung cấp. Hình 4.16. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần, đỉnh thoát đơn và đỉnh thoát đôi của một đầu dò đồng trục Ge hiệu suất e r = 5%, khoảng cách giữa nguồn và đầu dò là 5 cm (Waibel và Grosswendt (1975)). 4.2.3.3 Hiệu suất các đỉnh thoát Khi năng lượng tăng, hiệu suất kết hợp giữa đỉnh thoát đơn và thoát đôi trở nên quan trọng. Hình 4.17 cho thấy tỉ số giữa hiệu suất e và hiệu suất đỉnh thoát đôi, e DE như một 3 hàm của năng lượng với đầu dò thể tích 65 cm . Ở năng lượng cỡ 5 MeV, e DE đã lớn hơn e . Với một đầu dò thể tích 25 cm3 giới hạn này vào khoảng 2 MeV. Mối quan hệ này phụ thuộc vào thể tích đầu dò, do xác suất thoát ra khỏi tinh thể của phôtôn 511 KeV tạo ra do 149
25. huỷ cặp tăng khi thể tích đầu dò giảm. Trong các đầu dò lớn, xác suất hấp thụ các lượng tử hủy là cao hơn nên hiệu tỉ số này sẽ cao hơn. Hình 4.17. Tỉ số hiệu suất của đỉnh thoát đôi với đỉnh năng lượng toàn phần e DE/e của đầu dò Ge hiệu suất e r = 12.5% (Guldbakke 1985). Kiểu đường biểu diễn hiệu suất của đỉnh thoát đơn và thoát đôi trên hình 4.16 cho thấy tỉ số e SE/ e DE là xấp xỉ một hằng số. Ở vùng năng lượng cao, tương tác của phôtôn tới trong thể tích của đầu dò hầu như không thay đổi nhiều theo năng lượng. Ở vùng này, tỉ số thoát phôtôn 511 KeV sẽ không thay đổi nhiều với sự thay đổi năng lượng của các phôtôn tới. Đỉnh thoát đơn bị nở rộng do hiệu ứng Doppler, điều đó dẫn tới làm nở rộng đỉnh 511 keV. Các đặc điểm này cần được chú ý trong phân tích các đỉnh thoát đơn để xác lập hàm hàm phụ thuộc của độ phân giải theo năng lượng. 4.3. Tổng hiệu suất Các thảo luận đã trình bày về hiệu suất của các đỉnh. Trong một số trường hợp cần sử dụng hiệu suất tổng e t. Hiệu suất tổng được định nghĩa là tỉ số của số xung ghi nhận được trong phổ và số phôtôn phát ra từ nguồn. Như vậy, có thể không ghi nhận được các phôtôn sơ cấp phát ra từ nguồn mà có thể ghi nhận được các phôtôn thứ cấp phát ra do sự che chắn. Hiệu suất tổng là quan trọng trong tính toán hiệu chỉnh trùng phùng tổng, số dữ kiện bị mất trong đỉnh toàn phần là tỉ lệ với tổng hiệu suất của các phôtôn trùng phùng. 4.3.1 Các tính toán Giả thuyết rằng với hình học đo không có sự tán xạ của các phôtôn trong các vật liệu che chắn của nguồn hoặc đầu dò, e t có thể được tính theo cách đơn giản. Phôtôn phát ra đi vào đầu dò trong một thể tích góc vi phân dW và vật liệu đầu dò có độ dày x phụ thuộc m vào góc phát xạ. Phân bố của các phôtôn dọc theo độ dày x là 1 - e- x, trong đó m là hệ số suy giảm phụ thuộc vào năng lượng. Biểu thức e t thu được như sau: = 1 - - x W  t ò (1 e )d 4 (4.19) Trong các công bố của Vegors và cộng sự (1958), tính tích phân được tính theo cung góc giữa nguồn và đầu dò. Với một đầu dò hình trụ (bán kính R, độ dày t) và một nguồn điểm cách đầu dò một khoảng d. 1 1 é æ t ö ù 1  2 é æ R d ö ù  = ò ê 1- expç ÷ú sind + ò ê 1- expç - + ÷ú sind (4.20) t 2 ë è cos ø û 2 ë è sin cos ø û 0 1 - é R ù - æ R ö = 1 = 1 ç ÷ với 1 tan ê ú ,  2 tan ë d + t û è t ø 150
26. Trong đó q 1 là góc cực đại mà không xảy ra tán xạ, phôtôn có thể đi xuyên qua phía sau đầu dò; ở góc q 1 đến q 2 phôtôn có thể đi xuyên qua cạnh của đầu dò. Tích phân có thể tính được bằng phương pháp số. Các tương tác bị hấp thụ trong khoảng giữa nguồn và đầu dò được bỏ qua nhưng có thể đóng góp vào số đếm với một hệ số dịch chuyển giống như trong phương trình (4.14). Vegors và cộng sự (1958) đã đưa ra công thức hiệu chỉnh cho các nguồn đĩa. Các đầu dò Ge đồng trục có vùng hoạt kém nhạy làm giảm hiệu suất tổng. Griffiths (1971) và Atwater (1972) đã mở rộng biểu thức (4.20) cho các vùng không nhạy, nhưng vùng hoạt cũng chỉ là một phần nhỏ trong toàn bộ thể tích của đầu dò, công thức (4.20) có thể đủ chính xác để xác định e t cho các tính toán hiệu chỉnh trùng phùng tổng. 4.3.2 Đo hiệu suất Để thu được các giá trị εt chính xác hơn, ta nên đo chúng. Việc này ứng dụng mang tính đặc thù vì hiệu suất tổng tính được không bao gồm các sự kiện do các phôtôn bị tán xạ từ các vật liệu xung quanh đi vào đầu dò. Các đóng góp này có thể là nhỏ khi khoảng cách đầu dò-nguồn nhỏ hoặc khối lượng thấp, nhưng chúng có thể lên đến 20% hoặc hơn với các nguồn được bọc hoặc các nguồn nhiều thành phần (ví dụ hình 2.25). Việc xác định εt thực nghiệm theo một hàm của E, sử dụng các vạch phôtôn đơn năng là phù hợp nhất. Tuy nhiên, hầu hết các nhân phóng xạ thường phát gamma có từ hai năng lượng trở lên hoặc phát gamma có kèm theo tia X do quá trình bắt electron hoặc do sự biến hoán trong. Sự đóng góp của các thành phần năng lượng thấp có thể loại trừ một cách dễ dàng nên các nhân phóng xạ như 241Am (59.5 keV), 109Cd (88.0 keV), 139Ce(165.9 keV), 51Cr (320.1 keV), 85Sr (514.0 keV), 137Cs (661.7 keV) và 54Mn (834.8 keV) có thể được xem là các hạt nhân chuẩn thích hợp. Hiệu suất tổng được tính theo công thức: εt = Nt/B (4.21) trong đó Nt là tốc độ đếm tổng hoặc tốc độ đếm tổng của các phôtôn được quan tâm được ngoại suy đến 0 keV, B = A.p là tốc độ phát gamma, A là hoạt độ nguồn và p là xác suất phát tia gamma. Trong các trường hợp đơn giản, một hệ đo đơn kênh là có thể xác định được Nt nhưng sử dụng hệ phân tích đa kênh sẽ dễ dàng hơn khi: - Kiểm tra rằng chỉ các phôtôn đơn năng được xác định; - Hiệu chỉnh các phôtôn có độ phổ biến bé xuất hiện trong phổ; - Ngoại suy phổ biên độ khi cần thiết. Nếu có các tia X hay các tia gamma năng lượng thấp được phát hiện, thì có thể dễ dàng loại trừ ra khỏi số đếm tổng, bởi vì hầu hết các phôtôn này chỉ đóng góp vào đỉnh năng lượng toàn phần. Các đỉnh năng lượng được xem là thấp khi có E < 60 keV với đầu dò Ge và E < 25 keV với đầu dò Si. Nếu các đỉnh năng lượng thấp này có cường độ đủ mạnh để cung cấp các giá trị diện tích đỉnh tốt thì cũng có thể được sử dụng để xác định εt ở các năng lượng này. Do đó, với vùng năng lượng thấp một giả thuyết được đưa ra là εt = ε. Với các hạt nhân phóng xạ phát phôtôn ở hai năng lượng không quá khác nhau, ta có thể sử dụng xác suất phát tổng p và εt được xác định cho năng lượng trung bình Ē. Phương pháp này có thể áp dụng với các nguồn 57Co (Ē=124 keV) và 60Co (Ē=1253 keV). Trong khoảng năng lượng thấp, các nguồn 55Fe (Ē=6.0 keV), (93Nbm (Ē =17 keV) 125 và I (Ē=28 keV) là thích hợp cho kiểm tra mức độ εt bằng ε. Trong trường hợp mà hai 65 tia gamma phát ra từ một nguồn có năng lượng hoàn toàn tách bạch, ví dụ như Zn (E1 = 88 511.0 keV, E2 = 1115.5 keV) và Y (E1 = 898.0 keV, E2 = 1835.1 keV), hiệu suất toàn 151
27. phần εt(E1) với một năng lượng có thể được nội suy từ các giá trị đo khác. Sau đó ta có thể trừ các số đếm tổng tương ứng B1.εt(E1) và thu được hiệu suất tổng ở năng lượng E2. εt(E2) = [Nt - B1εt(E1)]/B2. (4.22) Nếu khoảng cách nguồn-đầu dò là nhỏ, phương trình (4.22) cần phải thay đổi vì Nt bị giảm đáng kể do hiệu ứng trùng phùng tổng. Một sự phức tạp khác xảy ra nếu nguồn phát β (hoặc các electron biến hoán trong) có các năng lượng đủ cao để cho phép chúng chạm tới thể tích nhạy của đầu dò. Điều này làm tạo ra các số đếm đóng góp thêm vào tốc độ 137 60 đếm Nt. Trong số các hạt nhân phóng xạ được đề cập trong phần này có Cs và Co phát β với năng lượng cực đại 1173 và 318 keV có quãng chạy trong nhôm lần lượt là 2.5 mm và 0.4 mm. Với các đầu dò HPGe loại p, các hạt β này và các hạt từ đa số các nguồn khác sẽ bị hấp thụ trong cửa sổ và lớp chết tạo nên tạo ra những đóng góp không đáng kể vào Nt. Với các đầu dò phẳng loại n hoặc các đầu dò dải rộng, các hạt này có thể xuyên qua cửa sổ vì vậy không thể sử dụng các nhân này hoặc phải sử dụng một thiết bị hấp thụ để chặn các hạt β. Tuy nhiên khi sử dụng thiết bị chặn có thể tạo ra bức xạ hãm và bức xạ này có thể vẫn làm tăng tốc độ đếm tổng (có thể dùng vật liệu có Z nhỏ để giảm mức độ phát bức xạ hãm). Hình 4.18. Hiệu suất tổng của một đầu dò (εr = 12.5%) đo với nguồn đặt trên cửa sổ đầu dò. Hình 4.18 minh họa hiệu suất tổng của một đầu dò Ge đồng trục thể tích 65 cm3 (R = 21.5 mm, t = 46.5 mm). Nguồn điểm được đặt trực tiếp trên cửa sổ đầu dò, hình dạng của đường cong không thay đổi nhiều theo khoảng cách nguồn. Trên 500 keV, εt chỉ thay đổi chậm theo năng lượng nên có thể nội suy chính xác để thu được toàn bộ đường cong chỉ với một vài điểm số liệu. 4.4 Sự thay đổi hiệu suất theo hình học giữa nguồn và đầu dò Các nguồn được nghiên cứu có thể rất khác về hoạt độ và thành phần các hạt nhân phóng xạ nên khoảng cách đầu dò - nguồn phải được điều chỉnh một cách phù hợp. Các nguồn cũng có thể khác nhau về kích thước, hay chất phóng xạ có thể bị gắn vào các chất mang khác nhau. Nếu tốc độ phát phôtôn được xác định, ta có thể chuẩn cho mọi hình học đo. Vấn đề cung cấp các đường chuẩn hiệu suất khác nhau được giải quyết bằng cách xác định một tập hợp các chuẩn hiệu suất với các điều kiện đo khác nhau thường được sử dụng. Tuy nhiên, việc này có thể khó khăn nếu không có sẵn các nguồn chuẩn phù hợp. Trong phần này ta sẽ thảo luận về một số trường hợp thường xuyên xảy ra. 4.4.1 Hiệu suất với nguồn điểm ở các khoảng cách khác nhau Trước hết xét trường hợp đơn giản nhất, một nguồn điểm được đặt tại các khoảng cách khác nhau trên trục đối xứng của một đầu dò. Khi chuẩn hiệu suất đã được thực hiện ở khoảng cách d0, ta có thể suy ra hiệu suất tại khoảng cách tuỳ ý d theo mối liên hệ: 152
28.  (d ) W (d ) = . (4.23) ( ) W ( )  d0 d0 Hình 4.19. Tỉ số độ đếm của các đỉnh năng lượng toàn phần với nguồn điểm đặt ở khoảng cách d và d0 (Debertin và Schotzig 1979). Với đầu dò hình trụ bán kính RD và rất mỏng (độ dày được coi bằng không), góc khối Ω(d) được tính như sau (công thức (2.7)): é - 1/ 2 ù æ R 2 ö W ( ) = ê - ç + D ÷ ú d 2 1 ç 1 2 ÷ (4.24) ëê è d ø ûú Sử dụng quan hệ (4.23), giả thiết rằng giá trị hiệu suất nội tại của một đầu dò không phụ thuộc vào hình học. Đến khi d và d0 là lớn so với bán kính RD của đầu dò, hoặc nếu d≈d0, thì khái niệm này có thể gần chấp nhận được. Tuy nhiên, nhìn chung phương trình (4.23) không phải là phép xấp xỉ tốt. Rõ ràng là từ hình 4.19, đồ thị tỉ số của các tốc độ đếm ở khoảng cách d và d0 được vẽ như một hàm của năng lượng. Với số liệu từ các nhân đơn vạch (không bị mất xung do trùng phùng tổng), có thể nói rằng trên 400 keV tỉ số này là ổn định (mặc dù được chứng minh là tỉ số này bằng tỉ số góc khối). Ở năng lượng thấp hơn, tỉ số đo được tăng một cách đáng kể cho thấy rằng “hiệu ứng” góc khối phụ thuộc vào năng lượng phôtôn. Kết quả này làm hạn chế đáng kể khả năng sử dụng của các phương trình (4.23) và (4.14). Hình 4.20. Mô tả hình học đo với một nguồn mở rộng. Có thể mở rộng phạm vi tác dụng của các phương trình này bằng một định nghĩa thích hợp về khoảng cách d. Với một đầu dò rất mỏng ta có thể viết d = ds + dc, trong đó ds là khoảng cách từ nguồn tới mặt đầu dò và dc là khoảng cách từ mặt tinh thể đến bề mặt của đầu dò. Khoảng cách dc có thể tra từ tài liệu của nhà sản xuất hoặc đo bằng một trong những phương pháp đã trình bày trong phần 2.5.3. 153
29. Với các đầu dò dày hơn, tương tác của phôtôn không chỉ xảy ra trên bề mặt mà còn được phân bố trong thể tích của đầu dò. Sự phụ thuộc của hiệu suất vào khoảng cách đầu dò - nguồn được mô tả gần đúng bằng phương trình (4.24) nếu khái niệm về một điểm giả đầu dò được trình bày. Điểm này được đặt ở một độ sâu tương tác có hiệu lực de(E) ở phía dưới bề mặt tinh thể đầu dò thực (Notea 1971, Crisler và cộng sự 1971, Cline 1979) như minh họa trên hình hình 4.20. Thay d bằng tổng dc + ds + de(E), ta có thể tiếp tục sử 2 2 dụng phương trình (4.23) với Ω(d)/Ω(d0) bằng với d0 / d . Gunnink và Niday (1972, 1976) đã đưa ra khái niệm bán kính tương tác hiệu dụng r(E) nên khoảng cách tương tác hiệu = {( + + ( ))2 + 2 ( )}1 2 dụng d dc ds de E re E . Hiệu ứng độ sâu và bán kính tương tác hiệu dụng là khác nhau với các kích cỡ và kiểu đầu dò khác nhau. Ở năng lượng thấp, độ suy giảm trong vật liệu đầu dò cao, de(E) liên quan đến hệ số suy giảm tuyến tính μ(E) của vật liệu đầu dò và có bậc của 1/μ(E). Khi năng lượng tăng, giá trị của nó gần đạt đến một phần hai độ dày của đầu dò. Theo kinh nghiệm, có thể xác định de(E) một cách đơn giản như sau: Đo tốc độ đếm đỉnh n(d) với các năng lượng phôtôn khác nhau và theo các khoảng cách giữa nguồn - đầu dò khác nhau. Nếu không có phôtôn nào trong hai phôtôn phát ra từ một nguồn trùng phùng với nhau (không có trùng phùng tổng), theo khái niệm nguồn điểm 1 n(d) (4.25) d 2 từ đó ta có: -1/2 n(d) αd = ds + dc + de(E) (4.26) -1/2 nếu như bỏ qua re(E). Đồ thị của n(d) có dạng phụ thuộc khoảng cách giữa nguồn và mặt của đầu dò, kết quả cũng có thể là một đường thẳng bị chặn trên trục ds tại - (dc + de). Kết quả thu được khi đo ở các năng lượng 166 keV (139Ce) và 662 keV (137Cs) với một đầu dò Ge đồng trục được minh hoạ trong hình 4.21. Hình 4.21. Phụ thuộc của nghịch đảo căn bậc hai của số đếm n theo khoảng cách ds giữa nguồn và mặt của một đầu dò Ge (đường kính 40 mm, dài 46.5 mm). 154
30. Hình 4.22. Kết quả tổng khoảng cách dc và hiệu ứng độ sâu tương tác theo năng lượng de(E) với các đầu dò giống như đánh giá trong hình 4.21. Mặc dù khái niệm “đầu dò điểm” chỉ được cho là tốt với các khoảng cách lớn. Nhưng kết quả thu được cho thấy các số liệu này hoàn toàn khớp với một đường thẳng ngay cả ở các khoảng cách nhỏ. Sự phụ thuộc của de vào năng lượng được trình bày trong hình. 4.22. Phương pháp này không có nhiều tác dụng vì các phép đo ở các khoảng cách khác nhau vẫn phải được tiến hành để thu được hiệu ứng vị trí của đầu dò. Nhưng các phép đo chỉ cần thực hiện ở một vài khoảng cách (cỡ ba hoặc bốn) và một số năng lượng đại diện (ví dụ gần 100, 200, 500 và 2000 keV). Một khi hiệu suất đã được đo chính xác tại một khoảng cách thì có thể suy ra cho các khoảng cách khác. Khoảng cách tham khảo cần phải lớn (cỡ >15 cm) để hiệu ứng trùng phùng tổng là không đáng kể. Kawae và cộng sự (1981) đã cải tiến mô hình trên và đề xuất một hàm thực nghiệm với 9 tham số để mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất vào khoảng cách d và năng lượng E. Trong một tiếp cận khác, Gmuca và Ribansky (1982) đã sử dụng tỉ số của các hàm bán thực nghiệm liên quan đến các hệ số suy giảm phôtôn. Cả hai đều tuyên bố đã đạt sai số vào cỡ 1.5% trong vùng năng lượng giữa 60 - 1500 keV và khoảng cách nguồn - đầu dò nhỏ hơn 1 cm. 4.4.2 Hiệu suất với các nguồn diện tích Khi đã có sẵn số liệu về hiệu suất của đầu dò với một nguồn điểm, thì về nguyên tắc có thể suy ra được hiệu suất của đầu dò với một nguồn diện tích từ giá trị tốc độ đếm với nguồn. Với gần đúng bậc nhất, tỉ số giữa hiệu suất và góc khối liên hệ với nhau theo công thức:  (d ) W (d ) a » a (4.27) ( ) W ( )  p d p d trong đó a và p lần lượt là hình học của nguồn diện tích và nguồn điểm. Trước hết, ta xét trường hợp nguồn có dạng tròn, mỏng và đồng nhất được đặt đồng trục với đầu dò. Trong trường hợp đơn giản này cũng không tồn tại một biểu thức giải tích nào để mô tả một góc khối trung bình Ωa(d) xác định giữa đầu dò và nguồn. Một quan điểm gần đúng bắt nguồn từ góc khối Ωp(r,d) xác định bởi đầu dò và một điểm cách tâm nguồn một khoảng r. Khi đó Ωp(0,d) đồng nhất với Ωp(d) trong phương trình (4.27). Ta có thể biểu diễn Ωp(r,d) dưới dạng một tích phân trên diện tích đầu dò. Tuy nhiên cách biểu diễn như vậy không thể tìm được lời giải xác định. Gardner và Verghese (1971) đã thay đĩa bằng một đa giác vuông đều để xác định biểu thức giải tích. Khi tích phân trên diện tích nguồn ta có: 155
31. RS W ( ) = 2 W ( ) a d 2 ò p r, d rdr. (4.28) RS 0 Gardner và Verghese (1971) đã tính tích phân theo phương pháp Simpson và thu được một bảng các giá trị Ωa(d) theo các tham số RS/d và RD/d. Bảng 4.8 trình bày một số kết quả dưới dạng tỉ số Ωa(d)/Ωp(0,d) (Gardner và cộng sự 1980). Blachmann đã sử dụng phương pháp khai triển gần đúng của Burtt (1949) é - 1 2 - 5 2 ù æ R 2 ö R 2 æ R 2 ö W ( ) = 1 ê - ç + D ÷ - 3 2 D ç + D ÷ - ú a d 1 ç 1 ÷ RS ç 1 ÷ (4.29) 2 ê è d 2 ø 8 d 4 è d 2 ø ú ë û . Công thức (4.29) chỉ hội tụ tốt khi RS/d RD, các phôtôn cũng có thể xâm nhập vào đầu dò từ các cạnh, các phôtôn này cũng bị suy giảm trong vỏ bọc và giá đỡ đầu dò. Các tính toán góc khối với một hình học như vậy đã được thực hiện (ví dụ bởi Verghese và cộng sự (1972)). Bằng thực nghiệm, đo và vẽ lên bản đồ hiệu suất ngoài với một nguồn điểm để thay cho các tính toán. Ví dụ về sự phụ thuộc của εp(r,d) vào bán kính được trình bày trong hình 4.23 với một số năng lượng. Hình dạng của các đường cong này có thể được biểu diễn bằng phương trình (Kushelevski và Alfassi (1975)): ( ) = ( ) - c(d )r 2  p r, d  p 0, d e (4.30) c(d) là tham số phụ thuộc vào năng lượng và khoảng cách. 156
32. Hình 4.23. Hiệu suất phụ thuộc vào khoảng cách r khi đo với một nguồn có ds = 5 cm (Helmer 1983). Từ phép gần đúng đầu dò điểm, εp(r,d) cũng được xác định theo phương trình (xem hình 4.20) 2 2 2 εp(r,d) = εp(0,d)d /(r +d ) (4.31) trong đó d = ds + dc + de(E) là khoảng cách hiệu dụng tính từ tâm nguồn. Biểu thức này được Janssen và Walz (1987) đánh giá và cho là có sai số trong khoảng 5% với các vị trí từ ngoài tâm đến r = RD và E > 200 keV. Với các giá trị r bé, cả hai hàm đều có dạng gần với một đường parabol. Cline (1979) đã đề nghị khai triển phương trình (4.31) bằng cách thay thế r2 bằng các r4 với tham số phụ thuộc năng lượng để thu được sự phù hợp tốt hơn giữa thực nghiệm và mô hình khi thay đổi đầu dò và hình học đo nhiều. Với các nguồn diện tích có hoạt độ phân bố đồng nhất, εa(d) được xác định theo tích phân: R S e = 2 e a (d) ò p (r,d).rdr (4.32) R 2 S 0 1- exp[- c(d)R 2 ] = S hoặc  a (d)  p (0,d) 2 (4.33) c(d)RS εp(r,d) được xác định theo phương trình (4.30) và 2 æ 2 ö e = e d ç + RS ÷ a (d) p (0,d) 2 logç 1 2 ÷ (4.34) RS è d ø với εp(r,d) từ phương trình (4.31). Helmer (1983) so sánh hiệu suất thu được từ một thực nghiệm chuẩn hiệu suất bằng các nguồn diện tích đồng nhất có bán kính RS lên đến 2.5 cm với các kết quả tính toán theo góc khối và đo bằng nguồn điểm ngoài trục của đầu dò. Với một đầu dò phẳng 8 cm3 và một đầu dò đồng trục 114 cm3, khi nguồn đặt ở khoảng cách 5 và 10 cm tương ứng với các đầu dò, sai khác vào khoảng 2%. Janssen và Walz (1987) so sánh hiệu suất tính theo phương trình (4.34) với kết quả thực nghiệm đo với các nguồn diện tích đồng nhất, bán kính RS lên đến 7 cm đặt trực tiếp lên mặt của các đầu dò đồng trục, sai lệch giữa hai kết quả vào khoảng 5%. Tất cả những phương pháp đơn giản để chuyển hiệu suất của đầu dò từ nguồn điểm sang nguồn diện tích đều là những phương pháp xấp xỉ gần đúng và không cần quá chính xác. Bởi vì một mô hình đơn giản không thể mô tả được đầy đủ các kiểu, hình dạng, chi tiết của vỏ và giá đỡ của đầu dò để xác định chính xác sự thay đổi của hiệu suất theo năng lượng và khoảng cách nguồn - đầu dò. Do đó với vùng năng lượng thấp, khả năng áp dụng của các mô hình hiệu suất sẽ bị hạn chế. Ở vùng năng lượng này sự suy giảm trong các lớp chết tinh thể và vỏ bọc đầu dò giữ một vai trò quan trọng hơn so với vùng năng lượng cao. Các phương pháp đã đề cập ở trên có thể sử dụng được khi chấp nhận một độ chính xác hạn chế. 4.4.3 Các nguồn thể tích Về mặt nguyên tắc, hiệu suất εv của một nguồn thể tích có thể suy ra từ các nguồn điểm ngoại trừ sự phức tạp do hiệu ứng tự suy giảm bên trong nguồn. Tạm thời, ta bỏ qua hiệu ứng suy giảm và xét với một nguồn hình trụ đồng nhất, trục đối xứng trùng với trục của đầu dò (xem hình 4.20). Khi đó, có thể xem nguồn này như là một nguồn đĩa nhiều tầng, mỗi tầng cách đầu dò một khoảng x do đó có thể áp dụng phương trình (4.33) hay (4.34). Hiệu suất được xác định bằng cách tích phân theo thể tích nguồn: 157
33. d +h d +h RS ( ) = 1 ( ) = 2 1 ( )  v d ò  a x dx 2 ò ò  p r, x rdrdx (4.35) h d Rs h d 0 trong đó d là khoảng cách gần nhất từ nguồn đến đầu dò và h là độ cao của nguồn. Phương pháp số được cho là thích hợp để tính tích phân trên. Các số liệu đầu vào cần cho tính toán hiệu suất gồm khoảng cách hiệu dụng d, bán kính nguồn RS, độ cao h và hiệu suất εp(r,x) thu được từ các phép đo nguồn điểm. Hiệu suất thu được từ phương trình (4.35) rất hữu ích trong các phép đo tốc độ phát với các vật liệu có độ suy giảm không đáng kể (ví dụ các khí phóng xạ) trong các công ten nơ hình trụ. Khi hiệu ứng tự suy giảm không thể bỏ qua, hàm trong tích phân hai lớp của phương trình (4.35) cần được nhân với hệ số tự suy giảm e-μ.s(x,r), μ là hệ số suy giảm của vật liệu nguồn và s(x,r) là độ dày của lớp nguồn mà bức xạ có thể xuyên qua. Với các nguồn phẳng đặt không quá gần đầu dò, có thể thay x - d cho s(x,r). Từ khái niệm đầu dò điểm, ta có x - d s(x, r) = (h + d )2 + r 2 (4.36) h + d Miller (1987) đã tính cả hiệu ứng tự che trong các phép đo hiệu suất εp(r,x) bằng cách đặt các lớp vật liệu mẫu có độ dày thay đổi vào giữa nguồn và đầu dò. Một phương pháp phức tạp tính hiệu suất của đầu dò đồng trục với các nguồn hình trụ đã được Moens và cộng sự (1981) phát triển. Phương pháp này chú ý đến tất các hiệu ứng tự suy giảm của phôtôn trong nguồn và trong các lớp suy giảm liên quan kể cả vỏ đầu dò. Phương pháp dựa vào sự tính toán hiệu suất toàn phần εt với định nghĩa rằng một phôtôn chạm vào vùng hoạt của đầu dò không có bất kỳ tương nào trong nguồn hay trong các lớp nằm giữa nguồn và đầu dò. Phôtôn chỉ tương tác với vật liệu đầu dò bằng sự hấp thụ quang điện, tán xạ compton hoặc tạo cặp. Kích thước của toàn bộ đầu dò (đường kính, độ dày của tinh thể, kích thước vùng hoạt, các lớp tiếp xúc, các lớp chết và vỏ bọc) và các hệ số suy giảm khối lượng của toàn bộ các vật liệu được sử dụng cho phép tính. Về cơ bản phép tính này là sự mở rộng của phép tính góc khối được nêu trong phần trước. Các phép tích phân trong phương pháp này được tính theo phương pháp số. Để thu được hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ε, các tác giả đã giả thiết và chứng minh rằng tỉ số ε/εt là không phụ thuộc vào số đếm và hình học mẫu mà là đặc điểm nội tại bên trong của đầu dò. Nếu hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần εp với hình học nguồn điểm đã được xác định bằng thực nghiệm, thì hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần εp trong một hình học bất kỳ có thể mô tả như sau: εv = εp.εt,v/εt,p (4.37) trong đó εt,v và εt,p là các kết quả tương ứng của phép tính hiệu suất toàn phần. Hiệu suất εt ở đây khác với hiệu suất toàn phần trong phần 4.3. Hiệu suất toàn phần thực nghiệm thu được từ tỉ số số đếm tổng thu được với toàn bộ số các phôtôn (đơn năng) phát ra. Giá trị này thường lớn hơn giá trị thật do sự đóng góp của các phôtôn tán xạ trong vật liệu bao quanh nguồn hoặc vật liệu che chắn xung quanh đầu dò vào phổ. Phương pháp này có ưu ưu điểm là dựa trên các tỉ số hiệu suất tính được vì thế có thể loại trừ hoặc giảm được sai số trong thông tin đầu vào. Moens và cộng sự (1981) đã giới hạn các nghiên cứu với RS < RD. Lippert (1983) đã phát triển một mẫu tương tự nhưng không có giới hạn này. Moens và cộng sự (1981) đã thử nghiệm phương pháp của họ với các nguồn điểm, nguồn diện tích và nguồn hình trụ, ở các khoảng cách khác nhau với các đầu dò Ge đồng trục. Kết quả cho thấy có sự sai khác khoảng 3% giữa kết quả tính và kết quả thực nghiệm. Nguyên nhân của các sai lệch cũng được cho là do số liệu đầu vào của đầu dò 158
34. không chính xác. Kết quả phân tích lại số liệu cho thấy tham số đường kính của đầu dò là một tham số bị giới hạn. 4.5 Hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng tổng Hiệu ứng chồng chập xảy ra với các hạt nhân phát 2 hoặc nhiều phôtôn nối tiếp nhau trong phạm vi phân giải của hệ phổ kế. Ví dụ phôtôn đầu tiên chuyển toàn bộ năng lượng của nó cho tinh thể, nếu phôtôn này bị chập với phôtôn đến sau, khi đó một xung tổng sẽ được ghi nhận dẫn tới mất sự kiện ở đỉnh toàn phần của phôtôn đến trước và có thể cả với phôtôn đến sau. Xác suất xảy ra hiệu ứng chồng chập gia tăng theo hiệu suất, do vậy thay đổi khoảng cách nguồn-đầu dò, tốc độ đếm hoặc hình học đo thì hiệu ứng sẽ thay đổi. 4.5.1. Hiệu chỉnh với sơ đồ phân rã đơn giản Ta sử dụng một hạt nhân có sơ đồ phân rã đơn giản (hình 4.24) và giả thuyết rằng: - Nguồn điểm, - Bức xạ beta bị hấp thụ trong cửa sổ của đầu dò, - Bức xạ hãm là không đáng kể, - Năng lượng của các tia gamma E1, E2 và thời gian phát nằm trong thời gian phân giải của hệ phổ kế, - Không có tương quan góc, - Các chuyển dời là không có biến hoán trong. Hình 4.24. Một sơ đồ phân rã đơn giản minh hoạ cho hiệu chỉnh trùng phùng tổng. Trong trường hợp không có chồng chập xung, tốc độ đếm thu được tại đỉnh toàn phần của tia gamma 1 là: n10 = Ap1e 1 (4.38) trong đó A là hoạt độ của nguồn, p1 là xác suất phát tia gamma 1, e 1 là hiệu suất ghi của đầu dò tại năng lượng E1. Thực tế, tốc độ xung thu được tại đỉnh toàn phần là n1 sẽ bé hơn n10 do khả năng xảy ra chồng chập của các tia gamma 1 và tia gamma 2 tạo ra một xung đơn có biên độ lớn hơn biên độ do E1 tạo ra. Gọi hiệu suất ghi nhận tia gamma 2 là e t2. Ta có n1 = Ap1e 1 – Ap1e 1e t2 = Ap1e 1(1-e t2) (4.39) Chia hai biểu thức (4.38) và (4.39) ta có tỉ số: C1 = n10/n1 = 1/(1-e t2) (4.40) Tia gamma với năng lượng E2 tạo thành do phân rã beta và từ phân rã của E1. æ p ö é æ p ö ù = - ç 1 ÷ = - ç 1 ÷ n2 Ap2 2 Ap2 2 ç ÷1 Ap2 2 ê 1 ç ÷ t1 ú (4.41) è p2 ø ë è p2 ø û = 1 và C2 (4.42) - p1 e 1 t1 p2 p1/p2 là phần g 2 phát ra từ g 1. Hiệu suất ghi tổng được xác định như phần (4.3). Khoảng 3 cách nguồn-đầu dò là 15 cm, thể tích của đầu dò là 100 cm , C1 có giá trị cỡ 1.01. Với các phép đo có hình học xác định, hiệu suất toàn phần vào khoảng 0.3, khi đó hệ số hiệu 159
35. chỉnh C1 = 1/(1 – 0.3) = 1.43. Với kiểu đầu dò giếng, e t xấp xỉ đơn vị do đó C1 là lớn và không chắc chắn. Hiệu chỉnh cho đỉnh 3 trong sơ đồ 4.42 lại theo kiểu khác, ở đỉnh này tổng của tia gamma 1 và tia gamma 2 làm tăng sự kiện trong đỉnh 3 khi chúng truyền toàn bộ năng lượng cho đầu dò. Xác suất đóng góp vào đỉnh 3 của tia gamma 1 và 2 là p1e 1e 2. Nếu không có đóng góp của tia gamma 1 và 2, tốc độ đếm tại đỉnh toàn phần của g 3 là: n30 = Ap3e 3 (4.43) và tốc độ đếm khi có đóng góp của tia gamma 1 và 2 là n3 = Ap3e 3 + Ap1e 1e 2 (4.44) hệ số hiệu chỉnh cho trùng phùng tổng của tia gamma 1 và 2 đóng góp và đỉnh của tia n 1 gamma 3 là: C = 30 = (4.45) 3 + n3 1 p11 2 /( p3 3 ) e 1, e 2 là hiệu suất tại các đỉnh và không có đóng góp của e t trong biểu thức C. Với các năng lượng có e << e t, hiệu chỉnh tổng vào thường bé hơn hiệu chỉnh tổng ra. Đó là dấu hiệu của một chuyển dời yếu trước một chuyển dời nối tầng mạnh. Ví dụ 88 chuyển dời E3 = 2734 keV từ Y có xác suất pg = 0.0061 và hai chuyển dời nối tầng sau đó có pg » 1. Hình 4.25. Sơ đồ phân rã của 133Ba, năng lượng keV. Năng lượng của các mức phân rã có thể dễ dàng xác định được nếu bố trí hợp lý khoảng cách giữa nguồn và đầu dò. Trong đo tốc độ phát gamma, nếu không chú ý đến hệ số hiệu chỉnh chồng chập sẽ gặp sai số lớn. 4.5.2. Hiệu chỉnh với sơ đồ phân rã phức tạp Các hệ số hiệu chỉnh trở nên phức tạp hơn nhiều so với trường hợp chỉ có hai phôtôn nối tầng. Ví dụ với chuyển dời 356 keV của 133Ba (hình 4.25). Trường hợp này gồm đóng góp của biến hoán trong và của gamma và tổng với tia XK nhưng không có XL. Tính toán hệ số hiệu chỉnh cần phải quan tâm tới các hệ số: Pi : xác suất chuyển dời của các gamma i = 1, ., 9; a i: tổng các hệ số biến hoán trong; a K3: hệ số biến hoán trong với chuyển dời 3; pK: xác suất bắt electrôn; w : xác suất phát huỳnh quang lớp K; e i: các hiệu suất đỉnh toàn phần với i = 1, 2, 6, 7, 8; e t3: hiệu suất toàn phần với tia gamma 3; e t: hiệu suất toàn phần với tia XK; Hiệu ứng trùng phùng tổng dẫn tới có thể trùng phùng tia gamma 8 với tia XK từ quá trình bắt electrôn, g 3 và tia XK từ biến hoán trong của chuyển dời tia gamma 3. 160
36. Xác suất để tia XK phát ra trong phân rã do bắt electrôn là PKw K. Do đó mỗi tia g 8 phân rã trước sẽ có thêm cho C8 hệ số PKw Ke tX tương ứng với (p1/p2)e t1 trong (4.42). Theo sau phân rã phát tia gamma 8 là phân rã phát tia gamma 3. Xác suất xảy ra chuyển dời là 1/(1+a 3) và xác suất phát tia X do biến hoán trong là a K3w K/(1+a 3) tương tự như (4.42) ta có: 1 1  = 1- P   -  - K 3 K (4.46) K K tX + t3 + C8 1 3 1 3 Đây chưa phải là biểu thức đầy đủ bởi vì 3 trùng phùng giữa tia gamma 8, tia XK do bắt electrôn và dịch chuyển phát phôtôn 3 làm mất đi chỉ một thay vì 2 xung. Điều này cho thấy (4.46) phải có thêm 2 hệ số dương (xem 4.47). Trùng phùng tổng tiếp theo có thể là tia gamma 6 với 2, tia gamma 1 với 7 và tia gamma 1 với 5 và 2. Xác suất xảy ra chồng chập liên quan tới xác suất phát được tính từ số liệu phân rã của tia gamma 8. Ví dụ chồng chập đóng góp đầu tiên vào tia gamma 8 là Ap6f62e 6e 2 (theo 4.48). Bỏ qua đóng góp chồng chập của nối tầng bậc 3 (xem như đóng góp bé). Biểu thức cho nghịch đảo của hệ số hiệu chỉnh có dạng: 1 é e a w a w a P w ù é pf 2e 2e +pf e e ù =ê 1- P w e - t3 - K3 Ke - K Ke e + K3 K Ke 2 ú ´ ê 1+ 6 6 6 1171 7ú K K tX +a +a tX +a tX t3 +a tX e C8 ë 1 3 1 3 1 3 1 3 û ëê p8 8 ûú p f = 2 với 62 +a + +a p2(1 2) p4(1 4) p f = 7 17 +a + +a + +a (4.47) p5(1 5) p7(1 7) p9(1 9) Các biểu thức tương tự có thể thu được từ sơ đồ phân rã các tia gamma khác của 133Ba. Công thức chung cho trường hợp phức tạp được Andreev và các cộng sự (1972, 1973) đưa ra và được McCallum và Coote (1975b) viết lại. Dựa trên các công thức chung, các tác giả này và những tác giả khác (ví dụ Debertin và Schotzig 1979, Morel và các cộng sự 1983, Sinkko và Aaltonnen 1985) đã phát triển các chương trình tính toán hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng tổng. Dữ liệu cần nhập vào là xác suất phân rã về các mức khác nhau của các đồng vị con, xác suất bắt electrôn, năng lượng có ý nghĩa của các tia XK, hiệu suất phát huỳnh quang lớp K, năng lượng của các dịch chuyển gamma, sơ đồ phân rã, xác suất phát gamma, tổng các hệ số biến hoán trong lớp K, đỉnh và hiệu suất toàn phần của khoảng năng lượng liên quan. Trong một báo cáo của Ủy ban đo lường phóng xạ quốc tế (ICRM), Jedlovsky (1982) đã biên soạn các kinh nghiệm hiệu chỉnh trùng phùng tổng. Các chương trình CASUCO, KORSUM và COSUCO sử dụng ở văn phòng chuẩn quốc gia Hoa Kỳ, Physiklisch-Technische Bundesanstlt (Fed. Rep Germany) và Văn phòng đo lường quốc gia (Hungary) có đầy đủ các tài liệu này. Phân rã positron tạo ra các lượng tử huỷ trùng phùng với các tia gamma phát ra trong trạng thái khử kích thích của các đồng vị con hoặc cháu cần được quan tâm đặc biệt. McCallum và Coote (1975) lưu ý rằng có thể hiệu chỉnh sơ đồ phân rã bằng việc đưa ra một 511 keV giả ở trên mức xảy ra các phân rã positron. Đặt hệ số biến đổi của chuyển dời 511 keV giả là α = -0.5 để đảm bảo rằng tia gamma có thể trùng phùng với cả hai lượng tử do đó 1/(1+α) = 2. Mô phỏng này thực tế tạo ra hai lượng tử phát ra theo hai hướng ngược nhau vì vậy chỉ một lượng tử có thể xác định được (giả thuyết không phải đầu dò kiểu giếng và hiệu ứng tán xạ ngược bị loại trừ). 161
37. Trong trường hợp đầu dò nhạy với bức xạ beta, các electron biến hoán trong và bức xạ hãm là không thể bỏ qua, các hiệu ứng trùng phùng tổng với các bức xạ này có thể xảy ra. Bất kỳ một sơ đồ tính toán nào đều phải hiệu chỉnh phù hợp. Không một chương trình tính toán được đề cập nào có các lựa chọn cho tất cả các kiểu đóng góp trùng phùng. Vấn đề toán học này không quan trọng bằng vấn đề xác định các hiệu suất toàn phần của bức xạ beta, bức xạ hãm và sự biến đổi của các electron đơn năng. Chắc chắn hiệu suất này có thể đo với một số tia beta thuần phát ra với các năng lượng cực đại khác nhau, nhưng vì phổ tia beta và bức xạ hãm phụ thuộc mạnh vào chất lượng nguồn (hiệu ứng tự hấp thụ), hình học đo và khả năng để lặp lại các điều kiện đo cho mẫu. Điều may mắn là hầu hết các phép đo với đầu dò Ge đồng trục hoặc Ge loại p có lớp chết Ge đủ dày để hấp thụ hầu hết các bức xạ này, do đó hiệu ứng trùng phùng tổng do đóng góp của các yếu tố này có thể bỏ qua. Điều này là không đúng với các đầu dò bán dẫn kiểu n. Góc tương quan giữa hai phôtôn có thể bỏ qua, McCallum, Coote (1975), Gehrke và các cộng sự (1977) đã thảo thuận khả năng ảnh hưởng của các tương quan trong hệ số hiệu chỉnh trùng phùng tổng. Kết quả cho thấy các hệ số hiệu chỉnh trong phương trình (4.40) có thể bị thay bằng: 1 C = (4.48) 1 - e 1 12 W12 trong đó W12 là góc tương quan trung bình giữa hai tia γ1 và γ2 trên góc đặc Ω đối diện với đầu dò. Với hầu hết các trường hợp chuyển dời nối tầng quan tâm, W12 có giá trị trong khoảng 1 đến 1.2. Hệ số tương quan W12 của nối tầng là lớn nhất với các góc nhìn và ε12 nhỏ. Khi đó, hệ số hiệu chỉnh C rất gần đơn vị. Với các góc nhìn lớn, C có thể tốt hơn và có bậc cỡ 1.5, nhưng khi tích phân trên góc khối lớn, W12 sẽ giảm về gần đơn vị (với đầu dò tốt, W12 sẽ gần bằng đơn vị). Với những lý do này, các tương quan góc theo cách thông thường có thể bỏ qua. Ngoại trừ trường hợp đặc biệt là các nối tầng 0+(E2)2+ + (E2)0 , khi đó W12 có thể lớn cỡ 2.3 (Gehrke và các cộng sự 1977). 4.5.3 Tính toán cho các nguồn mở rộng Với các nguồn mở rộng, các công thức đưa ra trong phần trước là không còn phù hợp. Với các nguồn này, các đại lượng ε và εt (định nghĩa cho toàn bộ nguồn) trở nên không còn ý nghĩa cho tính toán hiệu chỉnh trùng phùng tổng. Các đại lượng này chỉ có ý nghĩa khi xét đóng góp của các phần tử thể tích nguồn riêng vào diện tích các đỉnh và trùng phùng tổng phụ thuộc vào vị trí trong thể tích nguồn. Do đó các hiệu ứng tổng tính cho mỗi yếu tố thể tích dV từ hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ε(r) và hiệu suất toàn phần εt(r) được áp dụng ở vị trí r của yếu tố thể tích dV. Phương trình (4.40) được thay bằng 1/C =1- ò  (r) (r)dV / ò  (r)dV (4.49) 1 1 t2 1  ình (4.42) Tương tự, t1 trong phương tr được thay bằng ò  (r) (r)dV / ò  (r)dV (4.50) 2 t1 2 và ε1ε2/ε3 trong phương trình (4.45) bằng e e ò 1 (r) 2 (r)dV (4.51) e ò 3 (r)dV Xác định hiệu suất các đỉnh toàn phần theo một hàm của r như hàm của năng lượng là không thuyết phục. Với một nguồn hình cốc 1 lít, đặt trên đỉnh của một đầu dò Ge, Debertin và Schhtzig (1979) xác định ε(r) và εt(r) trong phạm vi của cốc (đầy một dung dịch không phóng xạ) bằng cách đặt các nguồn điểm của một số đồng vị phóng xạ ở 40 vị 162
38. trí. Với các vị trí khác, hiệu suất đã được nội suy từ ma trận các giá trị đo được. Phương pháp đo này bảo đảm rằng ε(r) và εt(r) đã bao gồm hiệu ứng suy giảm và hiệu ứng tán xạ. Nếu ε(r) và εt(r) được xác định có sự suy giảm do vật liệu nền, các hệ số suy giảm tương ứng sẽ cần được thêm vào trong các tích phân của các biểu thức (4.49)-(4.51). 4.5.4 Kết quả tính toán hiệu chỉnh trong một số trường hợp đặc biệt Các hệ số hiệu chỉnh cho một số đồng vị phóng xạ dùng trong chuẩn đầu dò hoặc trong đo mẫu môi trường đã được tính toán bằng chương trình KORSUM cho hai kiểu đầu dò Ge và ba kiểu hình học đo. Các kết quả trong cột 3 đến cột 5 của bảng 4.9 tính cho một đầu dò Ge(Li) đồng trục thể tích 64cm3 cửa sổ nhôm 0.5 mm, hai cột cuối của bảng là kết quả tính cho đầu dò HPGe kiểu n thể tích 125 cm3 cửa sổ Be dày 0.5 cm. Từ các kết quả này, có thể nhận xét chung như sau: - Khi khoảng cách nguồn – đầu dò vào khoảng 16 cm hoặc lớn hơn, các hệ số hiệu chỉnh có giá trị giữa 1.00 và 1.01; - Với các nguồn điểm đặt ở mặt đầu dò, các hệ số hiệu chỉnh có giá trị từ 1.2 đến 1.5; Bảng 4.9. Các hệ số hiệu chỉnh trùng phùng tổng của một số đồng vị. Nhân Năng lượng Các hệ số hiệu chỉnh phóng xạ (keV) A1 A2 A3 B1 B2 22Na 511.0 1.003 1.166 1.036 1.003 1.171 1274.5 1.008 1.536 1.077 1.009 1.517 24Na 1368.6 1.003 1.143 1.020 1.003 1.135 2754.0 1.003 1.161 1.031 1.003 1.168 51Cr 5.0 - - - 1.001 1.027 320.1 1.000 1.000 1.000 1.000 1.031 54Mn 5.4 - - - 1.004 1.192 834.8 1.000 1.000 1.000 1.000 1.041 57Co 6.4 - - - 1.006 1.463 14.4 - - - 1.006 1.463 122.1 1.000 1.001 1.000 1.001 1.144 136.5 1.000 1.000 1.000 0.998 0.876 60Co 1173.2 1.003 1.163 1.033 1.003 1.169 1332.5 1.003 1.171 1.034 1.004 1.175 65Zn 8.0 - - - 1.002 1.091 1115.6 1.000 1.000 1.000 1.001 1.086 88Y 14.1 - - - 1.007 1.358 898.0 1.003 1.154 1.029 1.005 1.374 1836.1 1.003 1.178 1.035 1.006 1.403 2734.0 0.894 0.120 0.497 0.858 0.123 106Rh 511.9 1.002 1.119 1.025 1.003 1.116 621.8 1.004 1.239 1.044 1.005 1.232 109Cd 22.1 1.000 1.000 1.000 1.000 1.000 88.0 1.000 1.000 1.000 1.000 1.000 125Sb 27.4 1.006 1.235 1.053 1.006 1.235 176.3 1.001 1.026 1.006 1.001 1.028 427.9 1.000 1.019 1.002 1.003 1.349 463.4 1.000 1.019 1.000 0.999 0.946 600.6 1.000 1.014 1.001 1.003 1.342 635.9 1.000 1.013 1.001 1.003 1.340 163
39. 131I 29.7 1.003 1.175 1.037 1.004 1.201 364.5 1.000 0.995 1.000 1.000 0.990 637.0 1.000 0.998 1.000 1.000 0.998 133Ba 30.9 1.005 1.368 1.061 1.009 1.791 81.0 1.005 1.300 1.054 1.008 1.684 276.4 1.003 1.274 1.028 1.009 2.297 302.9 1.002 1.161 1.015 1.008 2.054 356.0 1.001 1.128 1.012 1.006 1.693 383.9 0.999 0.906 0.989 1.000 1.169 134Cs 604.7 1.004 1.252 1.050 1.005 1.249 785.9 1.005 1.265 1.049 1.005 1.258 1365.2 0.997 0.839 0.980 0.994 0.761 137Cs 32.1 1.000 1.000 1.000 1.000 1.000 661.7 1.000 1.000 1.000 1.000 1.000 139Ce 33.3 1.003 1.219 1.041 1.005 1.344 165.9 1.000 1.026 1.003 1.003 1.289 152Eu 39.9 1.005 1.349 1.068 1.008 1.559 121.8 1.004 1.262 1.053 1.008 1.648 244.7 1.006 1.434 1.072 1.011 2.086 344.3 1.003 1.146 1.031 1.003 1.145 411.1 1.007 1.424 1.071 1.008 1.432 444.0 1.008 1.378 1.063 1.013 2.373 778.9 1.004 1.249 1.042 1.005 1.256 964.1 1.003 1.249 1.034 1.006 1.438 1085.8 0.999 0.940 0.994 1.001 1.177 1112.0 1.002 1.182 1.025 1.006 1.709 1408.0 1.003 1.208 1.027 1.007 1.740 154Eu 42.8 1.004 1.211 1.049 1.005 1.217 123.1 1.004 1.207 1.048 1.004 1.211 247.9 1.006 1.433 1.076 1.009 1.582 591.7 1.006 1.422 1.074 1.009 1.606 723.3 1.004 1.280 1.052 1.006 1.347 873.2 1.005 1.380 1.061 1.008 1.523 996.3 1.002 1.068 1.023 1.002 1.036 1004.8 1.003 1.179 1.029 1.004 1.297 1274.5 1.002 1.164 1.024 1.004 1.287 1596.5 0.994 0.769 0.954 0.991 0.763 155Eu 42.8 1.000 1.007 1.001 1.000 1.028 86.6 1.000 1.076 1.000 1.003 1.367 105.3 1.000 1.000 1.000 1.000 0.998 198Au 70.1 1.000 1.004 1.001 1.000 1.004 411.8 1.000 1.002 1.000 1.000 1.002 203Hg 72.1 1.000 1.000 1.000 1.000 1.000 279.2 1.000 1.000 1.000 1.000 1.000 241Am 26.4 1.000 1.001 1.000 1.001 1.086 59.5 1.000 1.000 1.000 1.000 1.000 Các hình học đo: 164